Time-dependent auxiliary density perturbation theory (TDADPT) is extended to the calculation of excited states. The resulting time-dependent auxiliary density functional theory (TDADFT) is structurally identical to the original formulation of Casida. However, significant simplifications occur for the Coulomb and exchange-correlation response due to the underlying auxiliary density functional theory. Here, we present the working equations for TDADFT and a new implementation. Because this new parallel TDADFT implementation is particularly well suited for the calculation of large numbers of excitations, we validate it by the calculation of photoabsorption spectra. Direct comparison with experiment underlines the accuracy and reliability of TDADFT. For selected peaks of the studied polycyclic aromatic hydrocarbon spectra, the assignments of the underlying excitations are also presented. Résumé :On étend la théorie de la perturbation de la fonctionnelle de la densité auxiliaire dépendantes du temps (TDADPT) au calcul des états excités. La théorie de la fonctionnelle de la densité auxiliaire dépendante du temps (TDADFT) résultante est structurellement identique à la formulation originale de Casida. Cependant, la théorie de la fonctionnelle de la densité auxiliaire sous-jacente donne lieu à des simplifications importantes de la réponse coulombienne et d'échange-corrélation. On présente ici les équations de travail pour la TDADFT ainsi qu'une nouvelle mise en oeuvre. Comme cette nouvelle mise en oeuvre parallèle de la TDADFT convient particulièrement bien pour le calcul de grands nombres d'excitations, on la valide par le calcul des spectres de photoabsorption. Une comparaison directe avec l'expérience met en relief l'exactitude et la fiabilité de la TDADFT. On présente aussi l'attribution des excitations sous-jacentes pour certains pics des spectres des hydrocarbures aromatiques polycycliques étudiés. [Traduit par la Rédaction] Mots-clés : spectres de photoabsorption, hydrocarbures aromatiques polycycliques, théorie de la fonctionnelle de la densité auxiliaire dépendante du temps, théorie des perturbations.
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