Die Infrarot‐ und Ramanspektren von Thioharnstoff‐Einkristallen bei 300 und 120°K werden mit polarisierter Strahlung aufgenommen. Zusätzlich werden die Spektren der deuterierten Verbindung an polykristallinen Proben und die Fern‐Infrarot‐Spektren an pulverförmigen Proben gewonnen. Damit ist eine vollständige Zuordnung der inneren und der Gitterschwingungen möglich. Durch Kopplung über zwischenmolekulare Kraftkonstanten und durch Dipol‐Wechselwirkung spalten die inneren Schwingungen um ca. 10 — 40 cm−1 auf. Die Umwandlung in die ferroelektrische Phase ist an Aufspaltungen, Intensitätsveränderungen und Frequenzsprüngen sichtbar. Aus den beobachteten Daten wird für den Bereich 25 bis 350 °K die Entropie berechnet, sie ist in guter Übereinstimmung mit experimentellen Werten.