On the Structure-Activity Relationship for NO-SCR with NH3 Catalyzed by Cu-exchanged Natural Chabazite and SSZ-13

Abstract

Abstract. In spite of their similar structures, the catalytic properties of natural and synthetic (SSZ-13) Chabazite during the selective reduction of NO with NH3 have a different dependence on the Cu exchange level when tested under conditions equivalent to those found in Diesel vehicles. At low (1-2 wt.%) and high copper loadings (6-14 wt.%), their activities differ, because there are variations in the different species of Cu (Cu+, Cu2+, Cu-O-Cu) detected by UV-Vis. At intermediate Cu loadings (2-3 wt.%) they have similar high activities, reaching 100 % conversion. High deNOx activity per Cu site appears to correlate with the predominance of charge compensation Cu2+ species over CuOx moieties. There are changes in the distribution of Cu moieties during operation of both catalysts, evidenced by DR-UV-Vis.
 
 Resumen. A pesar de sus estructuras similares, las propiedades catalíticas de Chabazita natural y sintética (SSZ-13) durante la reducción selectiva de NO con NH3 dependen de manera diferente frente al nivel de intercambio con Cu cuando se prueban bajo condiciones equivalentes a las de vehículos Diesel. A bajos (1-2 % p/p) y altos contenidos de Cu (6-14 % p/p) la reducción de NO es diferente debido a variaciones en las distintas especies de Cu (Cu+, Cu2+, Cu-O-Cu) observadas por UV-Vis. Por su parte, los catalizadores intercambiados con 2-3 % p/p de Cu tuvieron alta actividad por sitio de Cu, alcanzando 100 % de conversión de NO, lo que parece deberse a la predominancia de especies de Cu2+ sobre especies CuOx de acuerdo con el análisis por DR-UV-Vis, el que también muestra la existencia de variaciones en la distribución de especies de Cu debido a la reacción.

Chabazita natural como trampa pasiva de NO para el control de emisiones durante el encendido en frío de motores Diesel

“…Figura 1. Conversión de NO durante la RCS con NH3 en un catalizador con 2.8 % en Cu intercambiado en chabazita natural [7].…”

“…Claramente se observa alta conversión (90 %) después de 250 °C. A temperaturas menores de 200 °C hay baja reducción de NO, (conversión menor a 50 %) [7].…”

“…Actualmente, las TPN propuestas contienen metales como Pd y Pt, pero se sabe que a nivel mundial más de un tercio de los metales preciosos, se utilizan para la tecnología del control de emisiones en vehículos y el reto está en encontrar materiales que los sustituyan [43]. Por otro lado, la síntesis de los materiales conlleva diversos reactivos como: la fuente de silicio, la fuente aluminio el agente director de estructura, aunado a los tiempos largos de preparación, que son entre 80-168 h [7,12]. Jiang y col. [43] reportaron una TPN de Co intercambiado en SSZ-13 con la que obtuvieron adsorción de 27.3 µmol de NO/g de cat, lo cual representa 77 % de la cantidad adsorbida con Pd/SSZ-13.…”

“…La chabazita natural también contiene óxidos metálicos como: Na2O, CaO, K2O, MgO y Fe2O3. [7,45]. Se han reportado estudios con zeolitas naturales como erionita, clinoptilolita y mordenita para el control de emisiones de NOx, pero no enfocado a la tecnología de trampas pasivas de NO [46].…”

“…(% en peso), con una relación Si/Al de 3.5 [7,45]. La CHAnat fue tratada a 500 ºC durante una hora en flujo de 5.4 % O2 y balance en N2, y fue denominada CHAnat-pre.…”