Platinum(II) Complexes with the Diethyl Aminomethylphosphonate Ligand (amp): Characterization, Properties, and Unusual Solution Behavior

Cornacchia, Daniele; Cerasino, Leonardo; Pacifico, Concetta; Natile, Giovanni

doi:10.1002/ejic.200701245

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“…[6] In an attempt to broaden the scope of coordination isomerism, we reasoned that the inherently different geometry of cis and trans Pt II complexes might be exploited as an ew method to control self-assembly processes.B ased on the versatility of metal coordination in providing multiple directional interactions,t his strategy would complement the existing arsenal of tools in stimuli-responsive materials [7] and living supramolecular polymerization. [9,10] Otherwise,s teric repulsion between cis-coordinated ligands, along with the stronger aggregation propensity of the more preorganized trans species,w ill preferentially stabilize the trans form, which can inhibit isomerization, [11] or even induce photodecomposition. [9,10] Otherwise,s teric repulsion between cis-coordinated ligands, along with the stronger aggregation propensity of the more preorganized trans species,w ill preferentially stabilize the trans form, which can inhibit isomerization, [11] or even induce photodecomposition.…”

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confidence: 99%

Exploiting Coordination Isomerism for Controlled Self‐Assembly

et al. 2019

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Exploiting Coordination Isomerism for Controlled Self‐Assembly

et al. 2019

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“…[1,2] Die geometrische Isomerisierung unter UV-Bestrahlung wurde fürP t II -Komplexe häufig berichtet. [9,10] Andernfalls führen sterische Abstoßung zwischen cis-koordinierten Liganden sowie die stärkere Tendenz zur Aggregation der präorganisierten trans-Spezies zur Stabilisierung der trans-Form. [2,3] Bis heute wurde geometrische Isomerie von Metallkomplexen ausschließlich auf molekularer Ebene untersucht um üblicherweise unzugängliche Koordinationsverbindungen, [4] Rotoren, [5] und photoaktivierte Katalysatoren zu erhalten.…”

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“…[9,10] Andernfalls führen sterische Abstoßung zwischen cis-koordinierten Liganden sowie die stärkere Tendenz zur Aggregation der präorganisierten trans-Spezies zur Stabilisierung der trans-Form. [9,10] Andernfalls führen sterische Abstoßung zwischen cis-koordinierten Liganden sowie die stärkere Tendenz zur Aggregation der präorganisierten trans-Spezies zur Stabilisierung der trans-Form.…”

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“…Basierend auf der Versatilitätv on Metallkomplexen in der Ausbildung direktionaler Wechselwirkungen, würde diese Strategie das vorhandene Arsenal zur Erzeugung stimuliresponsiver Materialien [7] und lebender supramolekularer Polimerisation [8] erweitern.Die Existenz von kleinen und/oder sterisch nicht eingeschränkten Liganden scheint fürd as Vorkommen von geometrischer Isomerie in Pt II -Komplexen Voraussetzung zu sein. [9,10] Andernfalls führen sterische Abstoßung zwischen cis-koordinierten Liganden sowie die stärkere Tendenz zur Aggregation der präorganisierten trans-Spezies zur Stabilisierung der trans-Form. Diese kann eine Isomerisierung verhindern, [11] oder sogar Photozersetzung hervorrufen.…”

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“…Die Existenz von kleinen und/oder sterisch nicht eingeschränkten Liganden scheint fürd as Vorkommen von geometrischer Isomerie in Pt II -Komplexen Voraussetzung zu sein. [9,10] Andernfalls führen sterische Abstoßung zwischen cis-koordinierten Liganden sowie die stärkere Tendenz zur Aggregation der präorganisierten trans-Spezies zur Stabilisierung der trans-Form. Diese kann eine Isomerisierung verhindern, [11] oder sogar Photozersetzung hervorrufen.…”

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Kontrolle über Selbstassemblierung durch Ausnutzung von Koordinationsisomerie

et al. 2019

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Hierin wird die inhärente geometrische Isomerie eines Pt II Komplexes als neues Werkzeug zur Kontrolle von supramolekularen Assemblierungsprozessen ausgenutzt. Bestrahlung mit UV-Licht sowie die sorgfältige Auswahl des verwendeten Lçsungsmittels,d er Temperatur und Konzentration führen zu einer regelbaren Koordinationsisomerie.D ies ermçglicht ein vollständig reversibles Schalten zwischen zwei definierten aggregierten Spezies (1D Fasern $ 2D Lamellen) mit unterschiedlichem photoresponsivem Verhalten. Unsere Erkenntnisse erweitern nicht nur die Reichweite von Koordinationsisomerie,s ondern erçffnen aucha ufregende Mçglichkeiten zur Entwicklung neuartiger stimuliresponsiver Materialien.Das Auftreten von geometrischer Isomerie in Koordinationskomplexen -manchmal als Koordinationsisomerie (coordination isomerism) bezeichnet-wurde bereits vor mehr als einem Jahrhundert entdeckt und ist ein weit verbreitetes Phänomen in der Photochemie von quadratisch-planaren Komplexen. [1,2] Die geometrische Isomerisierung unter UV-Bestrahlung wurde fürP t II -Komplexe häufig berichtet. Die photostationären Zustände hängen dabei vornehmlich von den verwendeten Liganden und Lçsungsmitteln ab. [2,3] Bis heute wurde geometrische Isomerie von Metallkomplexen ausschließlich auf molekularer Ebene untersucht um üblicherweise unzugängliche Koordinationsverbindungen, [4] Rotoren, [5] und photoaktivierte Katalysatoren zu erhalten. [6] Um die vorhandene Reichweite von Koordinationsisomerie zu erweitern, kçnnte die inhärent unterschiedliche Geometrie von cis-und trans-Pt II -Komplexen als neue Methode zur Kontrolle von Selbstassemblierungsprozessen dienen. Basierend auf der Versatilitätv on Metallkomplexen in der Ausbildung direktionaler Wechselwirkungen, würde diese Strategie das vorhandene Arsenal zur Erzeugung stimuliresponsiver Materialien [7] und lebender supramolekularer Polimerisation [8] erweitern.Die Existenz von kleinen und/oder sterisch nicht eingeschränkten Liganden scheint fürd as Vorkommen von geometrischer Isomerie in Pt II -Komplexen Voraussetzung zu sein. [9,10] Andernfalls führen sterische Abstoßung zwischen cis-koordinierten Liganden sowie die stärkere Tendenz zur Aggregation der präorganisierten trans-Spezies zur Stabilisierung der trans-Form. Diese kann eine Isomerisierung verhindern, [11] oder sogar Photozersetzung hervorrufen. [12] Bei der Überprüfung unserer Liganden-Bibliothek bemerkten wir, dass die Einbindung von Azobenzolen in das molekulare Design zu einer hçheren konformationellen Freiheit des Systems führt. [13,14] Dies kçnnte eine gute Balance zwischen Isomerisierung und Aggregation erlauben. Zusätzlich führt die Komplexierung mit Pt II zu einer Inaktivierung des Azobenzols gegenüber Lichtbestrahlung,w odurch die Koordinationsisomerie nicht durch zusätzliche Isomerisierungsprozesse beeinflusst wird. [15,16] Basierend darauf entwarfen wir den neuartigen Komplex Pt II L 2 Cl 2 (C 1 ), wobei Le in 4-phenylazopyridyl-basierter Ligand mit peripheren Amidgruppen und Dodekyloxyseitenketten darstellt [13,14] (Schema 1; fü...

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A robust methodology for kinetic model parameter estimation for biocatalytic reactions

Al-Haque

Santacoloma

Neto

et al. 2012

Biotechnology Progress

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Effective estimation of parameters in biocatalytic reaction kinetic expressions are very important when building process models to enable evaluation of process technology options and alternative biocatalysts. The kinetic models used to describe enzyme-catalyzed reactions generally include several parameters, which are strongly correlated with each other. State-of-the-art methodologies such as nonlinear regression (using progress curves) or graphical analysis (using initial rate data, for example, the Lineweaver-Burke plot, Hanes plot or Dixon plot) often incorporate errors in the estimates and rarely lead to globally optimized parameter values. In this article, a robust methodology to estimate parameters for biocatalytic reaction kinetic expressions is proposed. The methodology determines the parameters in a systematic manner by exploiting the best features of several of the current approaches. The parameter estimation problem is decomposed into five hierarchical steps, where the solution of each of the steps becomes the input for the subsequent step to achieve the final model with the corresponding regressed parameters. The model is further used for validating its performance and determining the correlation of the parameters. The final model with the fitted parameters is able to describe both initial rate and dynamic experiments. Application of the methodology is illustrated with a case study using the ω-transaminase catalyzed synthesis of 1-phenylethylamine from acetophenone and 2-propylamine.

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Platinum(II) Complexes with the Diethyl Aminomethylphosphonate Ligand (amp): Characterization, Properties, and Unusual Solution Behavior

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Kontrolle über Selbstassemblierung durch Ausnutzung von Koordinationsisomerie

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