Support effects on the catalytic behavior of NiO/Al2O3 for oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene

Zhang, Xinjie; Liu, Jixin; Yi, Jing; Xie, Yongbing

doi:10.1016/s0926-860x(02)00426-x

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“…O mesmo comportamento das espé-cies de níquel é verificado para amostras com maior teor (15%); porém, nestes perfis de RTP observa-se um só pico de redução de óxido de cobre, em aproximadamente 300 o C. Este comportamento pode se dever à presença de espécies de níquel pouco estáveis (grandes cristalitos) que reduzem à mesma temperatura, ocultando os dois picos de redução dos óxidos do cobre. 20 , referem-se a uma espécie de óxido de níquel com forte interação com o suporte, do tipo aluminato não estequiométrico.…”

Section: Redução à Temperatura Programada (Rtp)unclassified

“…No catalisador 5Ni/5Cu/Al observa-se a presença de um pico em 319 o C, que pode ser atribuído à redução do óxido de cobre altamente disperso 23 , e um pico em 590 o C correspondente à redução do óxido de níquel intimamente em contato com o suporte óxido, tipo aluminato não estequiométrico 16,20 . Essa maior interação com o suporte pode ser devido ao fato do teor de cobre impregnado não ser suficiente para cobrir totalmente o suporte, o que deixa parte da superfície da γ-Al 2 O 3 exposta para interação com espécies de NiO.…”

Section: Rtp Dos Catalisadores Ni/cu/alunclassified

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Produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor de etanol utilizando catalisadores Cu/Ni/gama-Al2o3

et al. 2007

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catalysts were prepared by an impregnation method with 2.5 or 5% wt of copper and 5 or 15% wt of nickel and applied in ethanol steam reforming. The catalysts were characterized by atomic absorption spectrophotometry, X-ray diffraction, temperature programmed reduction with hydrogen and nitrogen adsorption. The samples showed low crystallinity, with the presence of CuO and NiO, both as crystallites and in dispersed phase, as well as of NiO-Al 2 O 3 . The catalytic tests carried out at 400 o C, with a 3:1 water/ethanol molar ratio, indicated the 5Cu/5Ni/Al 2 O 3 catalyst as the most active for hydrogen production, with a hydrogen yield of 77% and ethanol conversion of 98%.Keywords: copper-nickel catalysts; ethanol steam reforming; hydrogen. INTRODUÇÃOOs combustíveis fósseis, como petróleo e carvão, além de submeterem os países à instabilidade de preços e gerarem resíduos que comprometem as condições ambientais, um dia estarão esgotados. Deste modo, torna-se atrativa a busca de rotas alternativas para geração de energia. Entre estas, destaca-se o uso de biomassa vegetal para produção de álcool e biodiesel. Estes podem ser usados diretamente em motores à combustão ou no caso do álcool, como fonte de hidrogênio para células a combustível, gerando energia elétrica 1 . A produção de hidrogênio através da reforma a vapor de hidrocarbonetos e álcoois 2 pode favorecer o uso deste gás como uma alternativa aos atuais combustíveis de origem fóssil, além de remover a dificuldade de estocagem e distribuição. A reforma a vapor do metanol tem sido amplamente estudada já há algum tempo 3,4 , enquanto que os estudos a respeito da reforma a vapor de etanol têm aumentado nos últimos anos [5][6][7] . O uso do etanol, obtido no Brasil, através da cana-de-açúcar, matéria-prima renovável, apresenta vantagens do ponto de vista ambiental, pois, não contribui com o aumento da concentração de CO 2 na atmosfera, tendo em vista que todo o CO 2 produzido ao longo do processo de geração de hidrogênio é, posteriormente, consumido na renovação da safra.Os catalisadores de cobre e níquel suportados em alumina têm mostrado atividade e seletividade apropriadas para a produção de hidrogênio através da reforma a vapor do etanol 6,[8][9][10] . Muitos pesquisadores têm sugerido que catalisadores contendo cobre favorecem a desidrogenação de etanol a acetaldeído [11][12][13] , enquanto que os que contêm níquel favorecem a quebra da ligação carbono-carbono para formação de metano, monóxido de carbono e hidrogênio 7 . Assim, em função de possíveis interações entre cobre e níquel, que podem influenciar a atividade catalítica, este trabalho teve por objetivo o estudo da preparação e caracterização de catalisadores de níquel e cobre sobre alumina em diferentes teores e ordem de adição dos metais, bem como a avaliação catalítica dos mesmos na reação de reforma a vapor de etanol. PARTE EXPERIMENTAL Preparação dos catalisadores

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Section: Redução à Temperatura Programada (Rtp)unclassified

Section: Rtp Dos Catalisadores Ni/cu/alunclassified

Produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor de etanol utilizando catalisadores Cu/Ni/gama-Al2o3

et al. 2007

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“…The surface properties and the catalytic performance of these catalyst systems have been reported [24][25][26].…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Effects of thermal treatment and fluoride ion doping on surface and catalytic properties of NiO–ZrO₂catalysts

Fattah

Kiwaan

Ahmed

et al. 2016

Materials Science-Poland

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ZrO 2 and a series of NiO/ZrO 2 hydrogels (5 to 25 wt.% NiO) were co-precipitated with the aid of NaOH-Na 2 C 2 O 4 solution. Two fluorinated hydrogels were also prepared by wet impregnation method. The samples were calcined in the temperature range of 550 to 850 • C. The surface properties of the samples were determined using DTA, XRD and nitrogen adsorption at −196 • C. The conversion of isopropanol was tested using microcatalytic pulse technique. DTA measurements showed that the addition of nickel oxide to zirconia influences the phase transition of ZrO 2 . XRD revealed that the tetragonal phase was formed at T 650 • C, while a biphasic mixture was obtained at T 750 • C. No spinel structure was detected by both DTA and XRD techniques and only traces of cubic NiO were detected for the samples containing 15 wt.% nickel oxide and calcined at T 750 • C. Significant changes in texture, surface acidity and catalytic activity were found as a result of the effects of thermal treatment and chemical composition. Incorporation of fluoride ions greatly increased the surface acidity and consequently enhanced the dehydration activity. It has been found that dehydration activity is related to the amount of surface acidity while the dehydrogenation of this alcohol is sensitive to NiO content.

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“…The oxidative dehydrogenation of ethane 5 and the partial oxidation of methane 6 are catalyzed by supported NiO species, and thus the conversion efficiency is diminished by the reduction of active NiO. In this case, the active NiO is potentially reduced by the reacting hydrocarbons and the produced hydrogen, and the deactivated metallic Ni is oppositely oxidized by the coexisting oxygen.…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Kinetic Study on Solid-Phase Reduction of Silica-Supported Nickel Oxide Species

Yamashita

Yamamoto

Katayama

et al. 2015

Bulletin of the Chemical Society of Japan

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ganic reaction mechanisms for metal species supported on solid particles and in solution. The advanced synchrotron radiation XAFS technique is originally developed and applied to catalysis and electrode reactions. AbstractThe X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy was used to analyze the chemical state conversion of the Ni species in SiO 2 -supported Ni catalysts which were prepared by the impregnation method with various Ni loadings. The in situ XAFS measurements revealed that the calcined NiO species was quantitatively reduced by H 2 to Ni(0) at around 580 K, and the formed Ni(0) species was reversibly and gradually oxidized by O 2 up to 873 K. The transmission electron microscopy observation clarified that the Ni(0) particle size was dependent on the Ni loading. The dynamic observations using the timeresolved dispersive XAFS technique showed that the reduction process could be described by the first-order kinetics on the Ni species, which was different from the reduction kinetics of supported PdO species, which is a divalent metal oxide for the same family element. The different reduction kinetics is ascribed by the different atomic arrangement in the crystal structure between NiO and PdO.

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Produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor de etanol utilizando catalisadores Cu/Ni/gama-Al2o3

Produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor de etanol utilizando catalisadores Cu/Ni/gama-Al2o3

Effects of thermal treatment and fluoride ion doping on surface and catalytic properties of NiO–ZrO₂catalysts

Kinetic Study on Solid-Phase Reduction of Silica-Supported Nickel Oxide Species

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Produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor de etanol utilizando catalisadores Cu/Ni/gama-Al2o3

Effects of thermal treatment and fluoride ion doping on surface and catalytic properties of NiO–ZrO2catalysts

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