A microscopic theory of photonucleation: Density functional approach to the properties of a fluid of two-level atoms, a part of which is excited

Abstract

We use the density functional method to examine the properties of the nonuniform (two-phase) fluid of twolevel atoms, a part of which is excited. From the analysis of the equation of state of a gas of two-level atoms, a part of which is excited, the following density functional of the grand thermodynamical potential emergesis the Carnahan-Starling term, σ is the atom radius, v = 4/3πσ 3 , c 1 is the concentration of excited atoms, c 0 + c 1 = 1, E 1 − E 0 is the excitation energy and a is the dimensionless parameter which characterizes the atom). We use this expression to calculate the nucleation barrier for vapor-to-liquid phase transition in the presence of excited atoms. : 64.70.Fx, 82.65.Dp, 62.60.Nh, 64.60.Qb The studies of equilibrium properties of a gas of identical atoms, a part of which is in an excited electronic state, have attracted attention for the last forty years [1][2][3][4][5][6][7][8][9][10]. Such atoms may appear due to the electromagnetic irradiation with the frequency, which corresponds to the excitation energy of the atom. Since the life-time of the excited state is essentially larger than the time required for establishing the equilibrium over translational degrees of freedom, the system should exhibit equilibrium properties at a given (nonequilibrium) concentration of excited atoms. Moreover, owing to new effective long-range interatomic interactions -the resonance dipole-dipole interactions -one may expect essential changes of various equilibrium characteristics due to the presence of excited atoms. The analysis performed within the framework of the cluster expansion method confirmed these expectations (see [7,8] and references therein). On the other hand, there are only a few papers which may be related to experimental observations of theoretically investigated features of the gas with excited atoms. We should mention here the papers on the effect of irradiation on the condensation of iodine and anthracene vapor [11,12] and on the photonucleation [13][14][15][16][17][18][19][20][21], in particular, in vapors of mercury and cesium. The latter studies reported the quantitative results of resonance irradiation effect on the nucleation rate. The main conclusion of these studies is as follows: the resonance irradiation of the nucleation zone leads to a sharp increase of the nucleation rate. The experimental results, to our best knowledge, have not been explained so far. Key words: photonucleation, nucleation barrier, density functional approach PACS

Wetting under Electromagnetic Resonance Irradiation

“…З iншого бо-ку, в системi тотожних атомiв, що перебувають у рiзних електронних станах, виникають новi ефе-ктивнi (резонанснi диполь-дипольнi) далекосяжнi взаємодiї. Вони можуть привести до змiни макро-скопiчних рiвноважних властивостей системи на-вiть при незначнiй концентрацiї збуджених атомiв [14][15][16][17][18][19][20][21][22][23][24][25][26][27][28][29][30][31]. Можна також вказати на ряд експеримен-тальних дослiджень, якi стосуються плинiв в умо-вах резонансного опромiнення [32][33][34][35][36][37][38][39][40][41][42].…”

“…Мiкроскопiчна теорiя плину дворiвневих атомiв, яка дає змогу простежити влив зовнiшнього еле-ктричного поля чи резонансного опромiнення на такi макроскопiчнi рiвноважнi властивостi неодно-рiдної системи, як бiнодаль, спiнодаль, коефiцiєнт поверхневого натягу чи нуклеацiйний бар'єр для фазового переходу пари в рiдину або рiдини в па-ру, була запропонована в наших роботах [23][24][25][26][27][28][29][30][31]. У них використано метод функцiонала густини в середньопольовому наближеннi, а також здiйснено вихiд за межi наближення середнього поля.…”

“…Розвинена у роботах [23][24][25][26][27][28][29][30][31]43] теорiя неоднорiд-ного плину дворiвневих атомiв використовує метод функцiонала густини [5][6][7]. При цьому короткося-жне вiдштовхування враховується у локальному наближеннi, що вiдповiдає рiвнянню стану твер-дих кульок Карнагана-Старлiнґа, а далекосяжна взаємодiя -у нелокальному наближеннi.…”

“…При цьому короткося-жне вiдштовхування враховується у локальному наближеннi, що вiдповiдає рiвнянню стану твер-дих кульок Карнагана-Старлiнґа, а далекосяжна взаємодiя -у нелокальному наближеннi. Виходи-тимемо з такого функцiонала великого термодина-мiчного потенцiалу [23][24][25][26][27][28][29][30][31]:…”

“…Рiвняння для рiвноважної густини (r) знаходи-ться з умови Ω[ (r)]/ (r) = 0 [5][6][7][8][9][10][11][12][13] i має вигляд [23][24][25][26][27][28][29][30][31]43]:…”