RésuméUn modèle de transport réactif est proposé pour simuler la réactivité des matériaux à base de ciment en contact avec une saumure saturée en CO 2 et/ou le CO 2 supercritique (CO 2 sc) dans les conditions de stockage géologique du CO 2 . Un code a été développé pour résoudre simultanément le transport et la chimie par une approche globale couplée, compte tenu de l'effet de la température et de la pression.La variabilité des propriétés du CO 2 sc avec la pression et la température, telles que la solubilité dans l'eau, la densité et la viscosité sont pris en compte. On suppose que tous les processus chimiques sont en équilibre thermodynamique. Les réactions de dissolution et de précipitation de la portlandite (CH) et Ce modèle est en mesure de simuler les processus de carbonatation des matériaux à base de ciment, dans des conditions à la fois saturés et insaturés, dans une large plage de concentration de CO 2 , de température et de pression. Plusieurs expériences, rapportées dans la littérature, sont simulées en utilisant divers types de conditions aux limites: (i) solutions saturées ou non en CO 2 et carbonate de calcium, (ii) gas supercritique de CO 2 . Les prédictions sont comparées avec les observations expérimentales. Certains II phénomènes observés expérimentalement peuvent être également expliqués par le modèle.
Mots-clés:Carbonatation, CO 2 supercritique, Transports, Ciment, C-S-H, Décalcification, Pression, Température, Stockage du CO 2 .
AbstractA reactive transport model is proposed to simulate the reactivity of cement based material in contact with CO 2 -saturated brine and supercritical CO 2 (scCO 2 ) under CO 2 geological storage conditions. This code is developed to solve simultaneously transport and chemistry by a global coupled approach, considering the effect of temperature and pressure.The variability of scCO 2 properties with pressure and temperature, such as solubility in water, density and viscosity are taken into account. It is assumed that all chemical processes are in thermodynamical equilibrium. Dissolution and precipitation reactions for portlandite (CH) and calcite (CC) are described by mass action laws and threshold of ion activity products in order to account for complete dissolved minerals. A chemical kinetics for the dissolution and precipitation of CH and CC is introduced to facilitate numerical convergence. One properly chosen variable is able to capture the precipitation and dissolution of the relevant phase. A generalization of the mass action law is developed and applied to calcium silicate hydrates (C-S-H) to take into account the continuous variation (decrease) of the Ca/Si ratio during the dissolution reaction of C-S-H. The changes in porosity and microstructure induced by the precipitation and dissolution reactions are also taken into account.Couplings between transport equations and chemical reactions are treated thanks to five mass balance equations written for each atom (Ca, Si, C, K, Cl) as well as one equation for charge balance and one for the total mass. Ion tran...