Ab initio теория уравнения состояния сжатых кристаллов инертных газов

Abstract

Исследуются неэмпирические уравнения состояния сжатых кристаллов инертных газов Ne, Ar, Kr и Xe на основе полученного ранее из первых принципов адиабатического потенциала. Парный и трехчастичный короткодействующие потенциалы отталкивания рассчитаны методом Хартри−Фока в базисе локализованных функций с точной ортогонализацией их друг к другу и не содержат экспериментально определяемых параметров. Проведено сравнение теории с экспериментом и результатами расчетов других авторов. Анализ предложенных уравнений состояния при больших сжатиях показал важность учета трехчастичного взаимодействия и слагаемых с высшими степенями по интегралу перекрытия в сжатом неоне и достаточность парного потенциала и квадратичного приближения при ортогонализации функций в тяжелых кристаллах инертных газов. ВведениеВсестороннее исследование свойств сжатых кристал-лов при всевозрастающих давлениях вызывает большой интерес, начиная с конца прошлого века, что связано с развитием технологий, позволяющих в лабораторных условиях добиться высоких давлений [1].Кристаллы инертных газов (КИГ) являются простей-шими молекулярными кристаллами, поэтому их часто используют в качестве модельных объектов для изуче-ния ряда фундаментальных проблем физики твердого тела, относящихся к динамике решетки, многоэлектрон-ным эффектам, фазовым превращениям, наук о Земле и планетах, а также для разработки и усовершенствования новых расчетных методов.Особое внимание привлекает исследование упругих свойств сжатых КИГ, поскольку они применяются в качестве передаточных сред в ячейках алмазных нако-вален (diamond-anvil cell -DAC). Такое применение КИГ ограничивается давлением металлизации, которое растет в ряду Xe, Kr, Ar и Ne. В настоящее время экспериментально известно давление металлизации для Xe, p m = 132 GPa [2]. Давление, создаваемое в DAC, составляет 300 GPa [1] и продолжает увеличиваться, по-этому изучение при высоких давлениях свойств легких КИГ, в частности Ne и Ar, представляет научный и практический интерес.Для анализа данных по состоянию кристалла, под-вергнутому большому сжатию, необходимо разработать общее уравнение состояния (equation of state -EOS), связывающее конечные деформации кристалла с внеш-ними напряжениями.При комнатной температуре уравнение состояния кристаллического Ne экспериментально изучалось с ис- Теоретические описания изотерм в широкой области давлений основываются на полуэмпирических уравнени-ях состояния с параметрами, определяемыми при нор-мальном давлении [7][8][9][10][11][12][13][14][15]. Наиболее успешным считается уравнение состояния Винета [8], для которого необходи-мо знание 4 параметров: 1) изотермического объемного модуля при нулевом давлении; 2) его производной по давлению; 3) объема при p = 0 и 4) термического расширения при p = 0. Надежность этих уравнений ограничена тем давлением, до которого справедливы использованные при их выводе экспериментальные ве-личины и соотношения. В области давлений, пока не доступных эксперименту, предсказательную ценность будут иметь ab initio EOS.Первопринципные расчеты уравнения состоян...

Абсолютная Неустойчивость Гцк-Решетки Кристаллов Инертных Газов Под Давлением

“…Было показано, что при больших сжатиях происходит " размягчение" критических колебаний, которое приводит к динамической нестабильности ГЦК-решетки этих кристаллов. Ab initio расчет уравнений состояния КИГ, выполненный также на основе неэмпирического короткодействующего потенциала с учетом трехчастичного взаимодействия [35] позволяет достаточно точно определить критическое давление, приводящее к абсолютной неустойчивости ГЦК-решетки кристаллов инертных газов.…”