Addressing the exciton fine structure in colloidal nanocrystals: the case of CdSe nanoplatelets

Abstract

We study the band-edge exciton fine structure and in particular its bright-dark splitting in colloidal semiconductor nanocrystals by four different optical methods based on fluorescence line narrowing and time-resolved measurements at various temperatures down to 2 K. We demonstrate that all these methods provide consistent splitting values and discuss their advances and limitations. Colloidal CdSe nanoplatelets with thicknesses of 3, 4 and 5 monolayers are chosen for experimental demonstrations. The bright-dark splitting of excitons varies from 3.2 to 6.0 meV and is inversely proportional to the nanoplatelet thickness. Good agreement between experimental and theoretically calculated size dependence of the bright-dark exciton slitting is achieved. The recombination rates of the bright and dark excitons and the bright to dark relaxation rate are measured by time-resolved techniques.

Спиновая Физика Экситонов В Коллоидных Нанокристаллах

“…Одним из проявлений излучательной рекомбинации темного экситона является наличие двух компонент в зависимости интенсивности ФЛ от времени I(t) в экспериментах с временным разрешением в условиях нерезонансного возбуждения при температуре жидкого гелия [32,33,[45][46][47][48][49][50][51][52][53][54][55][56][57][58][59]. При этом первая быстрая ком-понента соответствует релаксации экситона из свет-лого состояния с энергией E A в темное c энергией E F = E A − E AF , а вторая медленная компонента соот-ветвует рекомбинации темного экситона со скоростью Ŵ F .…”

“…При этом первая быстрая ком-понента соответствует релаксации экситона из свет-лого состояния с энергией E A в темное c энергией E F = E A − E AF , а вторая медленная компонента соот-ветвует рекомбинации темного экситона со скоростью Ŵ F . Именно присутствие медленной компоненты в зави-симости [46,47,49,51,58,59] из…”

“…Уменьшение времени жизни ФЛ тем-ного экситона τ ∝ 1/Ŵ L во внешнем магнитном поле наблюдались в экспериментах с временным разрешени-ем [22,56,60], и хорошо понято теоретически [22,28,35]. При этом именно возрастание Ŵ L с ростом температуры или внешнего магнитного поля является характерной особенностью ФЛ темных экситонов и позволяет экспе-риментально отличить ФЛ нейтральных экситонов от ФЛ заряженных экситонов (трионов) в коллоидных NC [55,59,61,62]. На рис.…”

“…NC [24,25,27,42,58,59,[64][65][66][67], а также в спектрах ФЛ оди-ночных коллоидных NC [51,52,[68][69][70][71]. В спектрах FLN ансамбля NC при низких температурах при этом наблю-далась ФЛ темного экситона, состоящая из нескольких линий: бесфононной (zero-phonon line (ZPL)) и сдвину-тых на энергию, кратную энергии оптического фонона E LO .…”

“…Exciton fine structure Dark exciton radiative recombination В случае > 0, расщепление между уровнями нижне-го темного экситона |F| = 2 (|F ) и нижнего по энергии светлого экситона 1 L (|A ), равно [59]. В случае η ≫ расщепление определяется анизотропным расщеплением дырок как E AF = 3 /4.…”