Alternations in the secondary emission of molecular ions from noble metals

Joyes, P.

doi:10.1016/s0022-3697(71)80184-1

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“…Over a general and regular decrease of the signals when n increases, one can detect slight oscillations : peaks with odd n are relatively more intense than those with even n. This fact can be understood with the help of the theoretical predictions of Joyes [15] concerning the stability of noble metal clusters. As long as the equilibrium state of these clusters is considered, ions AuZn+ 1 with closed electronic shells are more stable than ions Au2n with one unpaired electron.…”

Section: 1 Mass Distributionmentioning

confidence: 83%

Energy distribution of EHD emitted gold ions

1979

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Section: 1 Mass Distributionmentioning

confidence: 83%

Energy distribution of EHD emitted gold ions

1979

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“…Nous pensons que dans le cas d'amas a energie de liaison 6lev6e ces phenomenes sont peu importants. Ainsi, pour le cuivre (6nergie de liaison de Cu2 : 2,05 eV), les spectres de masse obtenus par ionisation ult6rieure d'amas neutres [10] sont nettement differents des spectres, 6voqu6s plus haut, d'ions moleculaires foumis directement [20] (ils ne presentent pas d'alternances); on peut donc penser qu'ils refletent les intensites des neutres.…”

Section: Rtsultats Exptrimentaux -Dans 1'article Deunclassified

“…Par exemple, dans 1'6tude des polyenes, les molecules ou les ions (comme CsH0160-) a couche 1C complete presentent des stabilites remarquables [39]. On peut rappeler aussi que le meme effet apparait dans les bandes « s » de valence des amas de m6taux a 1 electron de valence par atome ; on explique ainsi les altemances, evoquees au chapitre 1, dans les intensites d'emission des ions de type Cu' [20].…”

Section: Rtsultats Exptrimentaux -Dans 1'article Deunclassified

“…1'emission ionique secondaire (SIMS) [15,16], les sources a 6tincelle [17] et 1'evaporation de champ à partir de pointes liquides (LMIS) [18,19J. Les spectres de masse presentent, la aussi, des caract6ristiques int6ressantes : periodicite dans les intensites ou pics remarquables. Les ions simples (Cu:, Agn , Au') des m6taux nobles, par exemple, presentent un comportement en dent de scie avec renforcement pour n impair [18,20,21], effet observe aussi, jusqu'A n - 30, pour les Agn [22]. Les Nn sont plus intenses pour n pair [23], les On pour n = 3 p + 2 (p entier 1 p 9) [24].…”

Section: Introductionunclassified

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Etude théorique des alternances pair-impair dans les propriétés des amas Cn, C+n et C- n linéaires

Joyes

Leleyter

1984

J. Phys. France

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2014 Nous étudions les amas de carbone linéaires Cn, C+n, C-n (n ~ 7). Nous analysons d'abord la stabilité et l'énergie d'ionisation des Cn. Dans cette dernière étude il apparaît qu'il faut aller au-delà du modèle « à un électron » de Pitzer et Clementi pour rendre compte des résultats expérimentaux (pas d'alternance des énergies d'ionisation avec n). L'introduction des corrélations diélectroniques est faite à l'aide de la méthode de Gutzviller étendue aux petits amas, technique décrite dans d'autres travaux. Nous montrons aussi que, dans le cas de C3, il faut envisager l'ionisation d'un niveau 03C3 et non 03C0 comme pour les autres Cn. En tenant compte de ces nouveaux éléments le calcul des stabilités de Cn, C+n et C-n est effectué ; l'accord avec les résultats expérimentaux, obtenus par sublimation (Cn, n impairs plus stables) par source à étincelle (C+n, n impairs plus abondants) et par émission ionique secondaire (C-n , n pairs plus abondants), est satisfaisant. Pour montrer comment, en émission ionique (et aussi par source à étincelle car les deux techniques donnent en général les mêmes résultats), la stabilité d'une espèce donnée est reliée à son intensité d'émission nous discutons les mécanismes d'émission. Nous montrons en particulier que la charge positive de bout de chaîne qui apparaît sur les Cn avec n impair peut être importante pour favoriser la création d'ion C-n avec n pair. Abstract. 2014 We study the linear carbon aggregates Cn, C+n, C-n (n ~ 7). We first analyse the stabilities and the ionization potentials of Cn. In the latter study it appears that it is necessary to go beyond the « one-electron » model of Pitzer and Clementi to reproduce experimental results (no alternation with the parity of n of the ionization potentials). We introduce the dielectronic correlations by using a Gutzwiller technique adapted to small aggregates. This method is developed in other works. It also appears that, in the case of C3, the ionized level is of 03C3 type, not of 03C0 type as for the other Cn studied. By taking these new factors into account we calculate the stabilities of Cn, C+n and C-n and find a satisfactory agreement with experimental results : in Cn, odd n's are more stable ; in C+n, odd n's are more abundant in spark source discharge ; in C-n, even n's are more abundant in SIMS. To show how in SIMS (but also in spark source discharge because the two techniques give, in general, the same spectra) the stability of a given aggregate is related to its intensity in the mass spectrum, we discuss the emission mechanism. In particular, we show that the positive charge located on the end-atom of the Cn chains when n is odd may be important in the production of C-n clusters with an even number of atoms.

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“…Several modeling approaches to molecular ion emission have been taken (24)(25)(26)(27)(28)(29)(30) In this paper we describe a study of secondary molecular ions isoelectronic with C , i.e. triple bond anologues.…”

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confidence: 99%