Anomalous random correlations of force constants on the lattice dynamical properties of disordered Au-Fe alloys

Abstract

Au-Fe alloys are of immense interest due to their biocompatibility, anomalous hall conductivity, and applications in various medical treatment. However, irrespective of the method of preparation, they often exhibit a high-level of disorder, with properties sensitive to the thermal or magnetic annealing temperatures. We calculate lattice dynamical properties of Au1−xFex alloys using density functional theory methods, where, being a multisite property, reliable interatomic force constant (IFC) calculations in disordered alloys remain a challenge. We follow a two fold approach: (1) an accurate IFC calculation in an environment with nominally zero chemical pair correlations to mimic the homogeneously disordered alloy; and (2) a configurational averaging for the desired phonon properties (e.g., dispersion, density of states, and entropy). We find an anomalous change in the IFC's and phonon dispersion (split bands) near x=0.19, which is attributed to the local stiffening of the Au-Au bonds when Au is in the vicinity of Fe. Other results based on mechanical and thermophysical properties reflect a similar anomaly: Phonon entropy, e.g., becomes negative below x=0.19, suggesting a tendency for chemical unmixing, reflecting the onset of miscibility gap in the phase diagram. Our results match fairly well with reported data, wherever available.

Изучение Свойств Сплава Золото-Железо В Макро- И Нанокристаллических Состояниях В Различных P-T-Условиях

“…3 показана концентрационная зависимость для модуля упругости сплава ГЦК-Au−Fe полученная при R = 1 и T = 300 K. Пунктирной прямой показана зависимость среднего арифметического по концентрации γ-Fe от модуля упругости чистых кристаллов. Точками представлены результаты расчетов из [7], которые получены методом функционала плотности (density functional theory).…”

“…На рис. 4 показана концентрационная зависимость для коэффициента Пуассона сплава Au−Fe при R = 1 и T = 300 K. Точками показаны результаты расчетов из [7]. Пунктирной прямой показана зависимость среднего арифметического по концентрации γ-Fe от коэффициента Пуассона чистых кристаллов.…”

“…Благодаря исключительной биосовместимости и благоприятным физическим свойствам наночастицы Au−Fe находят различные применения и в медицинских науках [4]. Именно поэтому этот сплав активно изучается как экспериментально [1][2][3]5,6], так и теоретически [7][8][9][10].…”

“…Но при высоких температурах, как экспериментально установлено, богатые золотом сплавы Au−Fe образуют твердый раствор замещения с гранецентрированной кубической (ГЦК) структурой [5,6]. И хотя ГЦК-структура является высокотемпературной фазой Fe, было показано, что сплавы Au 1−C Fe C с содержанием железа до C < 53% легко стабилизируются вплоть до комнатной температуры [6,7]. Несмотря на то, что сплавы Au−Fe изучаются давно, но термодинамические свойства данного сплава изучены мало.…”

“…Несмотря на то, что сплавы Au−Fe изучаются давно, но термодинамические свойства данного сплава изучены мало. И в литературе нет данных ни для уравнения состояния, ни для поверхностной энергии даже для макрокристаллов Au 1−C Fe C [7,8].…”