O descarte incorreto de efluentes industriais contendo metais potencialmente tóxicos podem trazer consequências ao meio ambiente e aos seres humanos. Dentre estes poluentes encontra-se o crômio, um metal cujas espécies mais comuns e estáveis são o Cr(III) e o Cr(VI), que embora raramente seja encontrado na natureza na forma hexavalente, tem contaminado efluentes devido a ações antropogênicas, como o descarte industrial incorreto. Este trabalho realiza um estudo do efeito do pH na remediação de matrizes aquosas empregando raiz de alface in natura (LR) e nanomodificada com magnetita (LR-NP) como materiais biossorventes na remoção simultânea de Cr(III) e Cr(VI). Para avaliação dos melhores parâmetros do processo de biossorção foram realizados testes de pH baseados na determinação dos valores de pHPZC das espécies Cr(III) e Cr(VI), individual e simultaneamente. Com a variação do pH das soluções foi observado um processo de oxidação e redução entre as espécies, que passam a apresentar diferentes frações molares. Os valores ótimos de pH de sorção obtidos dentro da faixa de 1 a 6, estabelecido pelo pHPZC, foram de 6 para Cr(III), 1 para Cr(VI), e 2 para a remoção simultânea destes íons. A porcentagem de retenção de Cr nas melhores condições de pH foi em torno de 50 a 80%, e os melhores resultados de adsorção foram obtidos para Cr(VI).