CORDIS—an improved high-current ion source for gases

Keller, R.; Nöhmayer, F.; Spädtke, P.; Schönenberg, M. H.

doi:10.1016/0042-207x(84)90102-7

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“…The metal cluster cations are produced by a CORDIS (cold reflex discharge ion source) [10] sputtering ion source. Clusters are mass selected in a first quadrupole filter.…”

Section: Methodsmentioning

confidence: 99%

Size‐Dependent Binding Energies of Methane to Small Gold Clusters

et al. 2010

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The reactions of small gold cluster cations Au(x)(+) (x=2-6) with CH(4) were studied by joint gas-phase kinetics and first-principles density functional theory calculations. The experimentally obtained temperature-dependent low pressure rate constants were analyzed by employing the Lindemann energy transfer model for association reactions in conjunction with statistical RRKM theory. In this way cluster-size-dependent binding energies of methane to the gold cluster cations were determined from the experimental data for two different transition-state models. The experimental binding energies obtained by employing a "loose" transition-state model are in good agreement with the theoretical values at the optimal adsorption geometries, while a "tight" transition-state model clearly gives a lower limit for the binding energies. Additionally, Kohn-Sham molecular orbitals of Au(x)-CH(4)(+) are presented to gain detailed insight into the cluster-methane bonding mechanism.

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“…The metal cluster cations are produced by a CORDIS (cold reflex discharge ion source) [10] sputtering ion source. Clusters are mass selected in a first quadrupole filter.…”

Section: Methodsmentioning

confidence: 99%

Size‐Dependent Binding Energies of Methane to Small Gold Clusters

et al. 2010

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“…Silver-gold mixed clusters are prepared by simultaneous sputtering of four silver-gold alloy targets (composition Ag 70:Au 30; MaTeck, Jülich, Germany) with accelerated xenon ion beams of 12 keV kinetic energy. The xenon ion beams are generated by a cold reflex discharge ion source (CORDIS [20] ) and directed onto the targets by an electrostatic lens system (see Figure 1). The charged clusters sputtered from the targets are steered into a first helium-filled quadrupole Q 0 , which serves to collimate and thermalize the cluster ions.…”

Section: Methodsmentioning

confidence: 99%

Femtosecond Time‐Resolved Geometry Relaxation and Ultrafast Intramolecular Energy Redistribution in Ag₂Au

et al. 2005

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The ultrafast dynamics of the bimetallic cluster Ag2Au is investigated by pump-probe negative ion-to-neutral-to-positive ion (NeNePo) spectroscopy. Preparation of the neutral cluster in a highly nonequilibrium state by electron detachment from the mass-selected anion, and subsequent probing of the neutral nuclear dynamics through two-photon ionization to the cationic state, leads to strongly probe-energy-dependent transient cation-abundance signals. The origin of this pronounced time and wavelength dependence of the ionization probability on the femtosecond scale is revealed by ab initio theoretical simulations of the transient spectra. Based on the analysis of underlying dynamics, two fundamental processes involving geometry relaxation from linear to triangular structure followed by ultrafast intramolecular vibrational energy redistribution (IVR) have been identified and for the first time experimentally observed in the frame of NeNePo spectroscopy under conditions close to zero electron kinetic energy.

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“…Die Goldclusterionen werden in einer Sputter-Quelle erzeugt [17] und in einem ersten Quadrupol massenselektiert, bevor sie in die Octopol-Ionenfalle gelangen. Die Ionenfalle ist mit einem Heliumkryostaten verbunden, der eine Temperatureinstellung im Bereich von 20 bis 300 K ermöglicht.…”

Section: Experimentellesunclassified

Methanaktivierung und katalytische Ethylenbildung an freiem Au₂⁺

et al. 2010

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Praktisches Interesse an der katalytischen Aktivierung und Umsetzung von Methan in höherwertige Produkte wie Methanol, Formaldehyd oder leichte Olefine -insbesondere in Ethylen -war der Grund für intensive Forschungsarbeiten mit dem Ziel, Heterogenkatalysatoren für derartige Prozesse zu identifizieren und weiterzuentwickeln.[ Im vergangenen Jahrzehnt war eine wachsende Zahl an experimentellen und theoretischen Arbeiten zur chemischen Reaktivität und katalytischen Aktivität nanoskaliger Goldpartikel zu verzeichnen, die die Lehrmeinung in Bezug auf die chemischen Eigenschaften von Gold, das noch bis vor kurzem als das edelste aller Metalle galt, grundlegend veränderten. [5,6] So wurde gezeigt, dass größenselektierte Goldnanocluster aus etwa zehn Atomen (ungefähr 1 nm im Durchmesser) eine erhöhte chemische Aktivität aufweisen (z. B. bei der katalytischen Oxidation von CO bei niedrigen Temperaturen), wenn sie auf Metalloxiden aufgebracht werden [7] oder geladen als Gasphasencluster vorliegen. [8] Allerdings beobachtete man bei Gasphasenuntersuchungen der Methanaktivierung an kationischen Übergangsmetallatomen, [9] dass Au + zu den wenigen 5d-Metallen gehört, die unter thermischen Bedingungen unreaktiv sind. [10] Es gibt bisher nur wenige Untersuchungen der Methanaktivierung an freien Metallclustern. Während kleine Platincluster Pt x + in der Lage sind, leicht sogar mehrere CH 4 -Moleküle zu aktivieren und zu dehydrieren, [11] ist Au x + unter Einzelstoß-Bedingungen in der Gasphase völlig unreaktiv gegen CH 4 .[12] Unter Mehrfachstoß-Bedingungen konnten jedoch Reaktionsprodukte mit mehreren Methanmoleküle stabilisiert und nachgewiesen werden. Dabei gab es allerdings keinen direkten experimentellen Hinweis auf eine Dehydrierung von CH 4 . [13] Hier berichten wir über temperaturabhängige massenspektrometrische Messungen in einer Radiofrequenz(RF)-Ionenfalle sowie über Ab-initio-Rechnungen, die bei tiefen Temperaturen ablaufende Aktivierungs-und Dehydrierungsprozesse von Methan aufdecken, die zur selektiven Ethylenbildung auf freiem Au 2 + in einem vollständigen thermischen Katalysezyklus führen. Des Weiteren geben wir einen Einblick auf molekularer Ebene in einen neuartigen, einstufigen Mechanismus der katalytischen C-C-Bindungsbildung in diesem Modellsystem.Abbildung 1 a-d zeigt temperaturabhängige Produktmassenspektren des Golddimers Au 2 + in der Gegenwart von Methan; Experimente mit deuteriertem Methan führten zu

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Size‐Dependent Binding Energies of Methane to Small Gold Clusters

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Femtosecond Time‐Resolved Geometry Relaxation and Ultrafast Intramolecular Energy Redistribution in Ag₂Au

Methanaktivierung und katalytische Ethylenbildung an freiem Au₂⁺

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