Design von komplexen Mischkristall‐Elektrokatalysatoren auf Basis der Korrelation von Konfiguration, Verteilungsmustern der Adsorptionsenergie und Aktivitätskurven

Abstract

Komplexe Mischkristallelektrokatalysatoren (häufig auch als Hochentropielegierungen bezeichnet) gewinnen aufgrund ihrer vielversprechenden Eigenschaften zunehmend an Interesse. Mit der Fähigkeit, komplexe einphasige Mischkristalle aus fünf oder mehr Komponenten zu bilden, bieten sie einzigartige Möglichkeiten zur Feinabstimmung der Adsorptionsenergie. Allerdings ist die elementare Komplexität innerhalb der Kristallstruktur und ihr Einfluss auf die elektrokatalytischen Eigenschaften bisher kaum verstanden. Wir diskutieren, wie das Hinzufügen oder der Austausch von Elementen das Verteilungsmuster der Adsorptionsenergie beeinflusst und wie dies die Form und Aktivität der katalytischen Reaktionskurven beeinflusst. Die Auswirkungen dieser konzeptionellen Erkenntnisse auf ein verbessertes Screening neuer Katalysatorkonfigurationen wird anhand der Entdeckung und experimentellen Bewertung mehrerer hochaktiver komplexer Mischkristallelektrokatalysatoren für die Sauerstoffreduktion in alkalischen Medien diskutiert.

Electrocatalysis as the Nexus for Sustainable Renewable Energy: The Gordian Knot of Activity, Stability, and Selectivity

“…The removal of any one of the elements from the alloy resulted in a significant drop of activity, thereby underscoring a cooperative electrocatalytic effect necessitating interdependent interaction of all the five elements. [67] HEAs have also been reported to efficiently catalyze the OER, [68] the HER, [69] as well as electrochemical reduction of CO and CO 2 . [70,71] For electrochemical CO 2 reduction, the prospect of tuning the surface reactivity of HEAs by changing their composition makes it possible to tailor the surface sites optimized for specific products.…”

Review of High Entropy Alloys Electrocatalysts for Hydrogen Evolution, Oxygen Evolution, and Oxygen Reduction Reaction

“…A year later, they discovered CrMnFeCoNiNb and CrMnFeCoNiMo as very promising candidates for the ORR, whose composition can be optimized to complement the most active peaks with high intensity at the suitable positionand thus, transfer the high activity to up-scaled applications. [114] In the same year, Batchelor et al reported a theoretical approach that deals with IrPdPtRhRu high-entropy alloys (HEAs) for ORR. [115] The result showed that the activity of the IrPdPtRhRu HEA was predicted to be superior to binary alloy of IrPt and pure Pt (111) electrocatalysts.…”

“…The results showed that the HEANPs catalyst composed of five equimolar non‐expensive transition metal elements have higher activity than Pt catalyst. A year later, they discovered CrMnFeCoNiNb and CrMnFeCoNiMo as very promising candidates for the ORR, whose composition can be optimized to complement the most active peaks with high intensity at the suitable positionand thus, transfer the high activity to up‐scaled applications [114] . In the same year, Batchelor et al.…”

Elektrokatalyse als Nexus für nachhaltige erneuerbare Energien – der gordische Knoten aus Aktivität, Stabilität und Selektivität

“…Die Entfernung eines der Elemente aus der Legierung führte zu einem signifikanten Aktivitätsabfall, da kein kooperativer elektrokatalytischer Effekt, der eine Wechselwirkung aller fünf Elemente erfordert, erzielt wurde. [67] Es wurde auch berichtet, dass HEA effizient die OER, [68] die HER [69] wie auch die elektrochemische Reduktion von CO und CO 2 katalysieren. [70,71] Für die elektrochemische CO 2 -Reduktion ermçglicht die Aussicht, die Oberflächenreaktivität der HEA durch ¾nderung ihrer Zusammensetzung zu optimieren, für bestimmte Produkte optimierte Oberflächenzentren maßzuschneidern.…”