Détermination du curium-242 par spectrométrieαet spectrométrie de masse dans les combustibles nucléaires irradiés

Abstract

Le curium-242 est un isotope particulièrement important dans les combustibles nucléaires irradiés en raison de sa contribution à la puissance résiduelle et également de sa chaîne de décroissance radioactive. La détermination de sa teneur est donc essentielle pour améliorer la connaissance des données nucléaires de base. Selon la nature et le temps de refroidissement du combustible irradié, la teneur en 242 Cm peut être inférieure à la limite de détection des techniques de spectrométrie de masse classiquement utilisées. La spectrométrie alpha peut alors prendre le relais pour ce radionucléide de courte période (T = 162,9 jours). À partir de solutions diluées de deux combustibles MOX (OXyde Mixte d'uranium et de plutonium) irradiés de faible temps de refroidissement et dont la teneur en 242 Cm est de quelques dizaines de pg, la mise au point de différentes séparations chimiques successives a permis d'obtenir des fractions de curium suffisamment pures pour effectuer l'analyse isotopique du curium par spectrométrie de masse à thermo-ionisation mais également la détermination du rapport 242 Cm/ 244 Cm par spectrométrie alpha. L'accord obtenu sur les rapports déterminés par les deux techniques a permis d'étendre la mesure par spectrométrie alpha à un combustible UOX (OXyde d'Uranium) de teneur en 242 Cm encore plus faible. L'association de la mesure du rapport 242 Cm/ 244 Cm avec le rapport 244 Cm/ 238 U déterminé par spectrométrie de masse à thermo-ionisation et dilution isotopique, à l'aide d'un traceur 248 Cm/ 233 U, permet ainsi de connaître la teneur en curium-242 par rapport à l'uranium-238, utilisé comme référence, dans le combustible. ABSTRACT Determination of curium-242 by α spectrometry and mass spectrometry in spent nuclear fuels.