Efeito da temperatura na eletro-oxidação oscilatória de ácido fórmico sobre platina: experimentos e simulações

Sousa, Raphael Nagao de

doi:10.11606/d.75.2009.tde-25082009-120021

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“…Com isso, o potencial diminui e o processo recomeça. [43] O fenômeno descrito envolve processos autocatalíticos e de autolimpeza [45], [46] que diminuem a velocidade de desativação da superfície do eletrodo, afetando o desempenho do sistema a longo prazo. Estudos têm demonstrado que o sobrepotencial da reação anódica pode ser diminuído quando o sistema opera em regime oscilatório.…”

Section: Sistemas Afastados Do Estado De Equilíbrio Termodinâmico: a unclassified

Acoplamento elétrico de osciladores eletrocatalíticos individuais

Romano¹

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Instabilidades dinâmicas podem ocorrer em sistemas eletroquímicos que se encontram afastados do estado de equilíbrio termodinâmico. Dependendo das condições experimentais, oscilações de corrente ou de potencial podem ser observadas durante a eletro-oxidação catalítica de moléculas orgânicas pequenas, tais como metanol, ácido fórmico e glicose, sobre platina. Quando dois ou mais sistemas são acoplados, torna-se possível modificar a dinâmica oscilatória individual de cada sistema, de modo que a resultante dependerá da natureza do acoplamento e também de sua intensidade. Adicionalmente, o acoplamento possibilita o estudo de um fenômeno de grande importância para vários processos físicos e químicos: a sincronização. Neste trabalho, estudou-se o acoplamento unidirecional de osciladores eletrocatalíticos. Em particular, investigou-se como a identidade do oscilador Master afeta a dinâmica oscilatória do Slave em termos da frequência, amplitude e morfologia das oscilações. Foram considerados dois conjuntos de osciladores: Master(metanol)-Slave(metanol) e Master(ácido fórmico)-Slave(metanol). Foi observado que tanto a identidade do oscilador Master quanto a magnitude e o sinal da constante de acoplamento (k) têm impacto direto sobre o potencial aplicado ao Slave e, consequentemente, afetam a evolução temporal deste oscilador. Para o acoplamento Master(metanol)-Slave(metanol), diferentes estados de sincronização foram identificados ao variar a constante k: os osciladores exibiram as sincronizações de atraso e completa quando se utilizou k iguais a-150 e-850 V/A, respectivamente. Já para o acoplamento Master(ácido fórmico)-Slave(metanol), identificou-se a sincronização de fase quando k = 150 V/A: os osciladores apresentaram phase-locking com razão de 2:3 (Slave:Master). O mesmo tipo de sincronização foi identificado quando k = 300 V/A, mas neste caso, Master e Slave exibiram phase-locking com razão de 1:2. Além disso, as sincronizações de atraso e completa foram observadas quando se utilizou k igual a-500 e-850 V/A, respectivamente. De maneira geral, a morfologia e os valores de frequência, amplitude e potencial médio das oscilações do Slave puderam ser modificadas por meio do acoplamento unidirecional. Mesmo acoplando osciladores Master e Slave quimicamente distintos, diferentes comportamentos foram induzidos no Slave, havendo condições em que sua dinâmica se assemelhou à do Master.

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