Elastic Properties and Debye Temperature of Zn Doped PbTiO₃ from First Principles Calculation

Pressure on the Structure and Thermal Properties of PbTiO3: First-principle Study

“…PTO 还具有较高的居里温度(490 ℃) ，因而其在高 温压力传感器和高温压电制动器等高温压力器件中 具有良好的应用前景 [1][2][3] 。随着钛酸铅系陶瓷应用日 益广泛，其在高压环境的应用对性能提出了更高要 求，因而研究高压下 PTO 的热物理性质尤为必要。 PTO 有 三 种 典 型 的 结 构 ： 四 方 铁 电 相 (TP-PTO)、立方顺电相 (CP-PTO)和四方前驱体相 (PP-PTO) 。其中 TP-PTO 在达到居里温度时会转 变为 CP-PTO [4] 。目前，TP-PTO、CP-PTO 应用第一 性原理计算方法的研究相对较多，而 PP-PTO 的相 关研究则较少。Wattanasarn 等 [5] 基于密度泛函理论 计算了 Zn 掺杂 TP-PTO 的弹性性质和德拜温度， 发 现掺杂后 TP-PTO 仍保持力学稳定性，并且随着 Zn 含量的增加而均有所提升。 Pandech 等 [6] 采用第一性 原理方法计算发现 CP-PTO 的声速和弹性常数都随 压力的增大而增大。Yaseen 等 [7] 采用全势线性缀加 平面波(FP-LAPW)方法研究发现不同压力下的 CP-PTO，在紫外光到可见光区间内吸收最大，在 0~3 eV 能量范围内的反射和折射率最小。Ren 等 [8] 通过聚合物辅助水热法合成了 PP-PTO，发现该相 在 350 ℃以上退火可转变为 TP-PTO，并能优化 TP-PTO 的铁电性能和压电性能。Liu 等 [9] 采用第一 性原理方法，利用局域密度近似(LDA)计算了 PP-PTO 的弹性力学性质和相变平衡压力，发现 PP-PTO 向 CP-PTO 和 TP-PTO 的平衡转变压力分 别为-0.5 和-1.4 GPa。Zhou 等 [10] 利用第一性原理的 方法，研究了 TP-PTO、CP-PTO、PP-PTO 的晶格 动力学和热力学性质，提出了一种新的方法来减少 声子态密度中的软模数量，并发现在 0 K 和 0 GPa 下 TP-PTO 为振动稳定相，CP-PTO 为振动不稳定 相，而 PP-PTO 为振动亚稳相；温度在 0~1500 K 区 间时，PP-PTO 则在负压下是稳定的。上述研究显 示，利用第一性原理方法可以揭示传统方法难以揭 示的 PTO 诸多重要性质。 但传感和电子通信器件制 造领域经常涉及的压力因素对关系到 PTO 在此领 域应用的重要性质， 如结构稳定性和热力学性质等， 有何影响尚不明确，急需从第一性原理方法角度加 以深入研究。 由 于 第 一 性 原理方 法 中 广 义 梯 度 近 似 (GGA) [11] 的 Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)和 PBE for solids(PBE-SOL) [12] 泛函包含梯度效应，计算得 到 PTO 的基态能量、形成焓和弹性常数等比 LDA 更 接 近 实 验 值 [11][12] ， 本 研 究 采 用 GGA-PBE 和 GGA-PBE-SOL 泛 函研 究了 TP-PTO、CP-PTO、 PP-PTO 在不同压力下的晶体结构、电子结构、弹 性力学、热力学性质。压力以 10 GPa 为间隔，沿着 PTO 晶体的六个面施加等静压。压力选取小于 PTO 相变压力 32 GPa [13] 的范围：0~30 GPa。…”

First‐Principles Study on Electronic and Elastic Properties of Co, Ni, Cu, and Mo‐Doped Β‐Si3N4

“…With the continued development of computational physics, researchers are increasingly using first principles to predict the physical and chemical properties of materials based on the density functional theory (DFT). [18][19][20][21][22][23][24][25] Doping is an effective method for modifying the properties of materials, and researchers have been introducing various transition metals, [26][27][28][29][30][31][32][33][34][35][36][37] such as Al, Ca, Ti, Co, Ni, Cu, and Zn, to improve material properties. For example, Zhang et al [26] used the first principles method to calculate that doping with Mn, Nb, Mo, and Co can improve the mechanical stability of LiFePO 4 .…”

Enhancement of electrocaloric response through quantum effects

“…The model yields C D−P = 124.7 J/mol·K for both materials and the Debye temperatures of 349 K and 569 K for PbTiO 3 and BaTiO 3 , respectively. The Debye temperatures for PbTiO 3 and BaTiO 3 from the literature are 335 K and 513 K, respectively [22,23]. Having established that the heat capacity in perovskite PbTiO 3 and BaTiO 3 follow the Debye model we incorporate this model in our adiabatic Monte Carlo simulations.…”