Environmentally friendly catalysis using supported reagents: catalytic epoxidation using a chemically modified silica gel

Butterworth, A. J.; Clark, James H.; Walton, Paul H.; Barlow, S. J.

doi:10.1039/cc9960001859

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“…Desta forma, as propriedades destas sílicas modificadas quimicamente sofreram alterações, que puderam ser exploradas em várias atividades acadêmicas ou tecnológicas. Assim, a sílica organofuncionalizada encontra principalmente aplicações como fase estacionária para cromatografia [18][19][20][21] ou suporte para materiais com propriedades catalíticas [22][23][24][25][26][27][28][29] . Uma destacada utilização consiste no uso da molécula imobilizada como agente sequestrante para metais, que será enfocado aqui.…”

Section: Figura 1 Esquema Dos Tipos De Grupos Silanóis Normalmente Eunclassified

O uso de sílica gel organofuncionalizada como agente sequestrante para metais

Airoldi¹,

Farias²

2000

Quím. Nova

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REVISÃO INTRODUÇÃOA sílica gel é um típico exemplo de polímero inorgânico que apresenta em sua composição grupos siloxanos, Si-O-Si, em seu interior e tem vasta população de grupos silanóis, Si-OH, cobrindo toda a sua superfície 1 . A desigual distribuição de densidade eletrônica nesses últimos grupos, faz com que os mesmos manifestem um comportamento ácido, que é conhecido como ácido de Brφnsted. Desta forma, os sítios ácidos são os responsáveis pelo controle da reatividade que ocorre na superfície da sílica. Estes centros ácidos se distribuem aleatoriamente na superfície e dependendo da maneira como os grupos silanóis encontram-se dispostos, são denominados como vicinais, isolados ou geminais 1 . Uma representação simples destes três tipos de silanóis pode ser vista na Figura 1. Várias são as formas estruturais sob as quais este polímero inorgânico pode ser isolado. Porém, a estishovita 2-4 é a única forma polimórfica não patogênica. para tal determinação, porém, o valor de 5,0 OH/nm 2 é considerado como uma constante físico-química da sílica 6 , cujo valor também foi confirmado bem recentemente por termogravimetria 7 . Uma representação esquemática da distribuição aleatória de grupos silanóis na superfície unitária pode ser vista na Figura 2.*e-mail airoldi@iqm.unicamp.br Figura 1. Esquema dos tipos de grupos silanóis normalmente encontrados na superfície da sílica gel. O átomo central é o silício, ligados aos grupos silanóis.A presença dos grupos silanóis na superfície da sílica 5 foi detectatada pela primeira vez em 1936. Desde então, muitos estudos foram desenvolvidos e de maneira crescente, com o intuito de se calcular o número destes grupos, representado por α OH , que normalmente é expresso por unidade de área superficial em nm 2 . Para tanto, várias foram as técnicas empregadas Como os sítios ácidos de Brφnsted 8 respondem pela reatividade da sílica, é desejável que os silanóis estejam livres de possíveis interações antes de se efetuar quaisquer reações. Neste sentido, uma operação importante consiste na ativação da superfície da sílica mediante aquecimento, a fim de retirar as moléculas de água fisissorvidas. Porém, cuidados devem ser tomados porque, temperaturas acima de 200°C, acarretam a condensação dos grupos silanóis, produzindo água, com consequente desidratação da sílica 9-13 , tornando-a assim pouco reativa. O processo de desidratação da superfície da sílica, resultando na formação de grupo siloxano é representado na Figura 3.

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Section: Figura 1 Esquema Dos Tipos De Grupos Silanóis Normalmente Eunclassified

O uso de sílica gel organofuncionalizada como agente sequestrante para metais

Airoldi¹,

Farias²

2000

Quím. Nova

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“…The resultant modified surfaces can be applied to many areas, such as catalysis and chromatography, and it can serve as a sequestrant agent for cations (15)(16)(17), an ion-exchanger (18), as analytes for electroanalytical purposes (19), and in effluent waste removal from industrial processes (7).…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Chemisorption and Thermodynamic Data of the Interaction between a Chelate Free Acidic Center with Basic Groups Attached to Grafted Silicas

Arakaki

Sousa

Espı́nola

et al. 2002

Journal of Colloid and Interface Science

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“…The isotherms are of type IV with a narrow hysteresis loop indicating the existence of mesoporous structure [21]. The position of hysteresis loops shifts slightly to lower relative pressure and the step becomes less steep with the increase of CPTES content in the synthesis gel; this indicates that CA/SBA-15-10 (or ZC/SBA-15-10) has a larger pore size and a narrower distribution than CA/SBA-15-20 (or ZC/SBA- [15][16][17][18][19][20], as shown in Fig. 2b.…”

Section: Catalytic Tests and Analytical Proceduresmentioning

confidence: 99%

“…The grafted vanadium metals showed high activity and leached only slightly from the solid MCM-41-NH 2 -(VO) in benzene hydroxylation. Andrew et al [19] reported a novel heterogeneous catalyst based on a chemically modified mesoporous silica gel with immobilised cobalt ions: cyanide-functionalized mesoporous silica gel was treated with sulfuric acid and then Co 2? ions were introduced into the solid material by ion-exchange.…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Zinc Carboxylate Functionalized Mesoporous SBA-15 Catalyst for Selective Synthesis of Methyl-4,4′-di(phenylcarbamate)

et al. 2008

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Mesoporous SBA-15 functionalized with zinc carboxylate (ZC/SBA-15) was used as a heterogeneous catalyst for the selective synthesis of methyl-4,4 0 -di(phenylcarbamate) (MDC) from dimethyl carbonate (DMC) and 4,4 0 -methylenedianiline (MDA). ZC/SBA-15 was prepared in three steps: first, SBA-15 grafted with -CN group was synthesized via the conventional one-pot route; then the -CN group was converted into -COOH group in H 2 SO 4 solution; lastly, Zn 2? ions were introduced into the material by a facile ion-exchange process. The catalyst ZC/ SBA-15 exhibits high MDA conversion (near 100%) and MDC selectivity (about 86.5%) with good recyclability in the MDC synthesis; this may provide a new approach for the non-phosgene synthesis of isocyanates.

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Environmentally friendly catalysis using supported reagents: catalytic epoxidation using a chemically modified silica gel

Abstract: A new heterogeneous catalyst based on a chemically modified mesoporous silica gel possessing immobilised cobalt ions is developed and successfully applied to the epoxidation of alkenes.

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O uso de sílica gel organofuncionalizada como agente sequestrante para metais

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Chemisorption and Thermodynamic Data of the Interaction between a Chelate Free Acidic Center with Basic Groups Attached to Grafted Silicas

Zinc Carboxylate Functionalized Mesoporous SBA-15 Catalyst for Selective Synthesis of Methyl-4,4′-di(phenylcarbamate)

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