Experimental and computational studies of positron-stimulated ion desorption from TiO<sub>2</sub>(1 1 0) surface

Yamashita, Takashi; Hagiwara, Satoshi; Tachibana, Takayuki; Watanabe, Kazuyuki; Nagashima, Yasuyuki

doi:10.1088/2053-1591/aa9454

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“…Additionally, the Cu and Si core Auger peak intensities decreased due to the oxygen-induced displacement of the positron wave function away from the Cu and Si atoms of the surface 14 – 18 . In the , the relatively small Ti VV Auger signal relative to the two oxygen-derived Auger signals is consistent with previous findings that the positron wave function overlap for is primarily with the surface oxygen atoms 19 , 20 . An analysis of the integrated PAES intensities shows that the change in the low-energy intensity is four times the change in the Cu VV and 18 times the change in the Si VV.…”

Section: Resultssupporting

confidence: 90%

Direct evidence for low-energy electron emission following O LVV Auger transitions at oxide surfaces

Fairchild

Chirayath

Sterne

et al. 2020

Sci Rep

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Oxygen, the third most abundant element in the universe, plays a key role in the chemistry of condensed matter and biological systems. Here, we report evidence for a hitherto unexplored Auger transition in oxides, where a valence band electron fills a vacancy in the 2s state of oxygen, transferring sufficient energy to allow electron emission. We used a beam of positrons with kinetic energies of $$\sim 1$$ ∼ 1 eV to create O 2s holes via matter-antimatter annihilation. This made possible the elimination of the large secondary electron background that has precluded definitive measurements of the low-energy electrons emitted through this process. Our experiments indicate that low-energy electron emission following the Auger decay of O 2s holes from adsorbed oxygen and oxide surfaces are very efficient. Specifically, our results indicate that the low energy electron emission following the Auger decay of O 2s hole is nearly as efficient as electron emission following the relaxation of O 1s holes in $$\hbox {TiO}_2$$ TiO 2 . This has important implications for the understanding of Auger-stimulated ion desorption, Coulombic decay, photodynamic cancer therapies, and may yield important insights into the radiation-induced reactive sites for corrosion and catalysis.

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Section: Resultssupporting

confidence: 90%

Direct evidence for low-energy electron emission following O LVV Auger transitions at oxide surfaces

Fairchild

Chirayath

Sterne

et al. 2020

Sci Rep

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“…We recently investigated a positron state at the TiO 2 (110) surface using both computational and experimental methods. These results strongly support our interpretation that the diffusing positron can be localised and annihilate at the topmost surface layer 20 .…”

Section: Resultssupporting

confidence: 90%

Efficient and surface site-selective ion desorption by positron annihilation

Tachibana

Yamashita

Nagira

et al. 2018

Sci Rep

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We compared positron- and electron-stimulated desorption (e+SD and ESD) of positive ions from a TiO2(110) surface. Although desorption of O+ ions was observed in both experiments, the desorption efficiency caused by positron bombardment was larger by one order of magnitude than that caused by electron bombardment at an incident energy of 500 eV. e+SD of O+ ions remained highly efficient with incident positron energies between 10 eV and 600 eV. The results indicate that e+SD of O+ ions is predominantly caused by pair annihilation of surface-trapped positrons with inner-shell electrons. We also tested e+SD from water chemisorbed on the TiO2 surface and found that the desorption of specific ions was enhanced by positron annihilation, above the ion yield with electron bombardment. This finding corroborates our conclusion that annihilation-site selectivity of positrons results in site-selective ion desorption from a bombarded surface.

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“…Sua existência foi proposta na primeira metade do século passado pelo físico Paul Dirac [10], sendo detectado experimentalmente alguns anos depois por Carl Anderson [11]. O fato de que um pósitron e um elétron podem se aniquilar, produzindo um determinado número de fótons, faz com que essa antipartícula tenha várias aplicações em diferentes campos, como na astrofísica [12], na ciência dos materiais [13], e na física de superfícies [14,15].…”

Section: Capítulo 1 Introduçãounclassified

“…Também há aplicações na medicina, com o uso da tomografia por emissão de pósitrons (PET, na sigla em inglês) [16], a qual pode ser usada, por exemplo, no diagnóstico de câncer. Esse exame consiste na administração de substância composta por radionuclídios, elementos que decaem emitindo pósitron, como 15 O e 11 C. Os pósitrons emitidos irão se aniquilar, em geral produzindo dois fótons, os quais podem ser detecdos. Isso tem motivado o estudo do comportamento de pósitrons em meios biológicos [17], e sua interação com biomoléculas [18].…”

Section: Capítulo 1 Introduçãounclassified

Taxas de aniquilação em moléculas positrônicas

Martins¹

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O objetivo deste trabalhoé estudar a interação de um pósitron com moléculas, focando nos compostos que podem formar estados ligados. O programa utilizado pelo nosso grupo de pesquisa do IFUSP para calcular energias de ligação do pósitron nesses sistemasé o LOWDIN, desenvolvido pelo grupo do professor Andres Reyes da Universidade Nacional da Colômbia, que utiliza uma generalização do método da função de Green/propagadores para computar essas energias, dentre outras quantidades. Para realizar esse cálculo,é necessário conhecer as energias dos orbitais Hartree-Fock do pósitron e a sua auto-energia, a qual não pode ser calculada de forma exata. Para obtê-la, o LOWDIN emprega uma aproximação denominada de método OVGF (Outer Valence Green Function). Na primeira parte deste trabalho, o resultado do método OVGFé comparado com as aproximações propostas por outros autores que utilizam propagadores para estudar a interação de pósitrons comátomos. Esses autores empregam diagramas de Feynman para calcular a auto-energia e realizar somas infinitas de certos termos, o que permite levar em consideração a contribuição da formação do positrônio virtual, que deve ser de grande importância. Pretende-se analisar se os termos correspondentes a essa contribuição são levados em conta pelo método OVGF. Há também um segundo objetivo, queé obter expressões que permitam o calculo de taxas de aniquilação de pósitrons em moléculas. Tendo inspiração em trabalhos desenvolvidos pelos mesmos autores mencionados acima, a taxa de aniquilaçãoé expandida perturbativamente através do uso de diagramas, parecidos com os diagramas de Feynman para a função de Green e a auto-energia. As expressões obtidas são similaresàs da auto-energia e podem ser implementadas no LOWDIN futuramente. A mesma técnica tambémé utilizada para computar a energia de correlação do sistema molécula-pósitron. Esse cálculo já está presente no LOWDIN, porém apenas até o termo de segunda ordem em teoria de perturbação. Aqui mostra-se comoé possível obter contribuições de termos de ordens mais altas e assim melhorar a aproximação já existente. Palavras-chave: Pósitron, energia de ligação, taxa de aniquilação, energia de correlação.

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Experimental and computational studies of positron-stimulated ion desorption from TiO₂(1 1 0) surface

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