Nanohíbrido mesoporoso sensível à luz visível preparado a partir de ferrititanato do tipo lepidocrocita acoplado a um complexo de transferência de carga e empregado na conversão fotocatalítica de um gás poluente O foco do presente estudo é desenvolvimento de uma heteroestrutura de dois semicondutores com capacidade de reduzir a taxa de recombinação elétron/buraco mediante uma intensa separação de carga, e ao mesmo tempo sendo sensível ao espectro de luz visível. A separação de carga estaria sendo alcançada por meio da injeção de elétrons livres dentro da banda de condução (BC) do TiO 2 na forma de anatásio, provenientes do orbital molecular mais alto ocupado (HOMO) da acetilacetona (Acac), ligada às partículas de anatásio, seguida da sua injeção dentro dos orbitais d desocupados do Fe 3+ localizados dentro da banda de energia proibida das nanofolhas de ferrititanatos.
Tese de DoutoradoAo mesmo tempo a absorção da luz visível poderia ser assegurada através das nanofolhas de ferrititanatos, considerando-se a interação dos níveis energéticos do Fe 3+ com a luz e as bandas de valência e condução, bem como pela formação de complexo de transferência de carga (CTC), entre as nanopartículas de anatásio e Acac. Os nanohíbridos mesoporosos (as heteroestruturas) são produzidos pelas diferentes rotas de junção de nanofolhas de ferrititanato, obtidas da areia mineral ilmenítica e posteriormente esfoliadas, com nanopartículas de TiO 2 modificadas com acetilacetona, estes útlimos formando CTC. As técnicas de caraterização empregadas tais como adsorção-dessorção de N 2 , espectroscopia de emissão de fotoluminescência (PL) e espectroscopia de refletância difusa (DRS), entre outras, confirmaram a formação das heteroestruturas mesoporosas sensíveis à luz visível e com forte mecanismo de separação de cargas. A fotodegradação do gás poluente NO no espectro de luz-visível por meio de vários nanohíbridos mesoporosos (fotocatalisadores) mostrou-se bem sucedida, exibindo uma eficiência até 7 vezes superior em comparação à atividade do material fotocatalítico padrão TiO 2 (P-25 da Degussa).
Palavras-chaveHeteroestruturas; Remediação ambiental; Estruturas em camadas; TiO 2 ; Esfoliação. This work focues on the development of a heterostructure composed by two semiconductors, capable to decrease the electron/hole recombination rate through a robust charge separation, and at the same time, this nanohybrid is sensitive to visible light spectrum. The charge separation is achieved by the injection of free electrons within the conduction band (BC) of TiO 2 in anatase form, which come from the highest-occupied-molecular-orbital (HOMO) of acetylacetone (Acac), linked to the anatase nanoparticles, followed by the injection into unoccupied Fe 3+ d-orbital within band-gap energy of the ferrititanate nanosheets. Additionally, the absorption of visible light could be assured by ferrititanate nanosheets, considering the interaction of the energy levels of Fe 3+ with visible light and the valence and conduction bands, as well as, the formation of the cha...