From Short to Medium Range Order in Glasses and Melts by Diffraction and Raman Spectroscopy

Drewitt, James W. E.; Hennet, Louis

doi:10.2138/rmg.2022.87.02

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“…In earlier studies of modified aluminosilicate glasses, these high-frequency Raman band envelopes were often assigned to a convolution of the stretching modes of Q 2 , Q 3 , and Q 4 silicate groups. ,,, However, this assignment cannot be used for the glasses studied here because it would imply depolymerization of the aluminosilicate network, thus contradicting the highly polymerized metaluminous glass structure. In an alternative approach, the high-frequency component bands could represent two sets of Q 4 units differing in their intertetrahedral bond angles, ,,,,,,,, as supported by neutron scattering results . Such distinction of structural units by their intertetrahedral angles implies a uniform distribution of Al and Si atoms, , supported by X-ray scattering as well as our NMR results .…”

Section: Resultsmentioning

confidence: 99%

Influence of Phosphate on Network Connectivity and Glass Transition in Highly Polymerized Aluminosilicate Glasses

et al. 2022

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Melt-derived metaluminous (Al/Na = 1) aluminosilicate glasses in the system SiO 2 −Al 2 O 3 −Na 2 O−P 2 O 5 were prepared with P 2 O 5 and SiO 2 contents varying from 0 to 7.5 and 50 to 70 mol %, respectively. The glass structure was investigated by X-ray absorption near edge structure, far-and medium-infrared, and polarized Raman spectroscopic techniques. The results indicate the incorporation of phosphate into the aluminosilicate network not only as partially depolymerized groups but also as fully polymerized groups charge-balanced by aluminate units in Al−O−P bonds. A new analysis method based on polarized Raman spectra in the bending frequency range indicates a preference of phosphate to reorganize the smallest ring structures. Changes in the glass transition temperature with the increase in phosphate content were found to be consistent with the depolymerization of the network structure shown by spectroscopy. By contrast, increasing the silica content by substituting SiO 4 for AlO 4 tetrahedra, while keeping the phosphate content constant, was found to have a negligible effect on network polymerization. Still, the glass transition temperature decreased and correlated with a far-infrared sodium band shift to higher frequency. This was interpreted as local changes in bond strength caused by complex interactions between the different network formers and sodium ions.

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Section: Resultsmentioning

confidence: 99%

Influence of Phosphate on Network Connectivity and Glass Transition in Highly Polymerized Aluminosilicate Glasses

et al. 2022

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“…The main intermediate elements are Al 3+ , Pb 4+ , Ti 4+ or Fe 3+ . Aluminum is mainly in coordination 4 [Stebbins and Xu, 1997, Neuville et al, 2004c,a,b, Neuville, 2006, Neuville et al, 2008b,a, Stebbins, 2008, Le Losq et al, 2014, Drewitt et al, 2022, Neuville and Le Losq, 2022. By adding Al 2 O 3 to the NS3 glass composition, viscosity increases strongly and becomes quasi-Arrhenian again, as illustrated in Figure 3 for the viscosity of NA75.6 and NA75.12 (albite glass composition) which contain 6 and 12 mol% of Al 2 O 3 respectively.…”

Section: Cationsmentioning

confidence: 97%

“…Al 3+ in four-fold coordination then plays a role of network former. Al 3+ can also be in five-fold coordination [Neuville et al, 2004c,a,b, Neuville, 2006, Neuville et al, 2008b,a, Le Losq et al, 2014, Drewitt et al, 2022, Neuville and Le Losq, 2022; in this condition, it is even possible to define a role of reticator (i.e. an element that ensures a strong connection between network former elements, according to Patrick Royall et al [2008]).…”

Section: Cationsmentioning

confidence: 99%

Glass, an ubiquitous material

Neuville

2022

Comptes Rendus. Géoscience

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Glasses play a fundamental role in our daily lives at the economic, cultural, societal, energy and geological levels. Geological glasses testify to igneous activity of the Earth and represent an important material for tools and ornamental objects from the Paleolithic to the present day. Glasses are also used to manufacture technical materials, such as containers (dishes, glasses, jars, bottles . . . ), screens (television, computer, smartphone . . . ), fibers with multiple applications (reinforcement, information, transport, energy, health . . . ), to ensure the storage of domestic or nuclear waste and, more recently, biomaterials (dental or bone implants . . . ). Thus, silica-based glasses are at the heart of the history of the Earth and humanity. The variation in composition of natural and industrial glasses is vast but its structure is generally based on a tetrahedral frame of SiO 4 units, the backbone of more than 90% of the glasses that surround us in our daily lives. Around this silica frame, other chemical elements are well constrained to form to form a single unit structure for use as network modifying elements, charge compensator, dyes, volatiles, and other substances. This article is a short introduction on glass.Résumé. Les verres jouent un rôle fondamental dans notre vie quotidienne aux niveaux économique, culturel, sociétal, énergétique et géologique. Les verres géologiques témoignent de l'activité ignée de la Terre et représentent une source importante d'outils et d'objets décoratifs du paléolithique à nos jours. Les verres sont également utilisés pour fabriquer des matériaux techniques, tels que des récipients (plats, verres, bocaux, bouteille . . .), des écrans (télévision, ordinateur, smartphone . . .), des fibres aux applications multiples (renforcement, transport d'information, énergie, santé . . .), pour assurer le stockage des déchets domestiques ou nucléaires et, plus récemment, des biomatériaux (implants dentaires ou osseux . . .). Les verres à base de silice sont donc au cur de l'histoire de la Terre et de l'humanité. La variation de la composition des verres naturels et industriels est vaste mais sa structure est généralement basée sur une trame tétraédrique d'unités SiO 4 , épine dorsale de plus de 90% des verres qui nous entourent au quotidien. Autour de cette trame de silice, les autres éléments chimiques se répartissent en éléments modificateurs de réseau, compensateur de charge, colorants, volatiles, et l'ensemble constitue un seul matériau ou substance. Cet article est une brève introduction au verre.

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“…Le plomb a permis le développement des instruments optiques, lentilles, télescopes, et également les arts de la table et les luminaires avec le cristal au plomb. Le plomb joue un double rôle, car il peut être à la fois formateur de réseau en coordinance 4 créant en général un sous réseau de PbO 4 [28,29,33], mais aussi être un modificateur de réseau en coordinance 6, créant des oxygènes non-pontants sur les tétraèdres de SiO 4 . Le rôle du plomb est complexe aussi bien dans une matrice vitreuse que dans les processus d'altération.…”

Section: La Transition Vitreuseunclassified

Le verre : un matériau d’hier, d’aujourd’hui et de demain

Cormier

2022

Matériaux & Techniques

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Les verres jouent un rôle fondamental dans notre quotidien tant au niveau économique, culturel, sociétal, énergétique que géologique. Les verres géologiques témoignent de l’activité ignée de la Terre et représentent une source importante d’outils et d’objets ornementaux du Paléolithique à nos jours. Désormais, les verres sont utilisés également pour fabriquer des matériaux techniques, tels que des récipients (plats, verres à boire, bocaux, carafes…), des écrans (télévision, ordinateur, smartphone…), des fibres aux multiples applications (renforcement, transport d’information, énergie, santé…), pour assurer le stockage de déchets domestiques ou nucléaires et, plus récemment, des biomatériaux (implants dentaires ou osseux…). Par conséquent, les verres à base de silice sont au cœur de l’histoire de la Terre et de l’humanité. La variation de composition des verres naturels et industriels est vaste mais sa structure repose généralement sur une ossature tétraédrique d’unités SiO4, l’épine dorsale de plus de 90% des verres qui nous entourent dans notre quotidien. Autour de cette ossature de silice, les autres éléments chimiques se répartissent en éléments modificateurs de réseau, compensateur de charge, colorants, volatiles, et l’ensemble constitue un matériau ou une substance chaque fois unique. Cet article propose de passer en revue les liens entre la structure, les propriétés et la composition chimique des verres, essentiellement à base de silicate.

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From Short to Medium Range Order in Glasses and Melts by Diffraction and Raman Spectroscopy

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Influence of Phosphate on Network Connectivity and Glass Transition in Highly Polymerized Aluminosilicate Glasses

Glass, an ubiquitous material

Le verre : un matériau d’hier, d’aujourd’hui et de demain

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