Niedrigenergetische Metall‐Ligand‐Charge‐Transfer‐Übergänge sind mit den sehr großen molekularen NLO‐Koeffizienten β der Komplexe [RuII(NH3)5(N‐R‐4,4′‐bipyridinium)]3+, R=Methyl, Phenyl, 4‐Acetylphenyl, verbunden. Chemische Oxidation zu den RuIII‐Komplexen löscht die MLCT‐Banden und schwächt die NLO‐Aktivität deutlich ab. Beide Effekte sind bei erneuter Reduktion vollständig reversibel (siehe Schema). Beim Wechsel zwischen reduzierter und oxidierter Form ändert sich der β‐Wert um einen Faktor von etwa 10–20.