Die Komplexbildung von N‐Tris(2‐aminoethyl)amin‐N′,N′,N″,N″,N‴,N‴‐hexaessigsäure (H6TTAHA) und N‐(Pyrid‐2‐yl‐methyl)ethylendiamin‐N,N′,N′‐triessigsäure (H3PEDTA) mit Gadolinium(III) wurde in wässeriger Lösung bei 25°C und μ = 0,1 (KCl) potentiometrisch untersucht. [Gd(TTAHA)]3−: 1gβM/ML = 19,0; {H[Gd(TTAHA)]}2−: 1gKH/MHL = 8,30; [Gd(PEDTA)]: 1gβM/ML = 15,56. Die 1 : 1‐Gadolinium(III)‐Komplexe wurden im Fall der H6TTAHA als Dinatriumsalz Na2H[Gd(C18H24N4O12)] · 3,5 H2O, bei der H3PEDTA als Neutralkomplex [Gd(C14H16N3O6)] · 3 H2O erhalten. Ihre NMR‐Protonenrelaxivitäten [1 · mmol−1 · s−1] ({H[Gd(TTAHA)]}2−; 9,5; [Gd(PEDTA)]: 8,8) eröffnen Anwendungen als Kontrastmittel für die Kernspintomographie.