Schaltbare molekulare Materialien sind aufgrund potenzieller Anwendungen von Interesse, da ihre physikalischen Eigenschaften mithilfe diverser externer Stimuli verändert werden kçnnen.[1] Unter diesen erweist sich elektromagnetische Strahlung als ein geeignetes Werkzeug zur Kontrolle funktioneller Eigenschaften, als da sind magnetische, optische, strukturelle oder elektrische Eigenschaften. SpincrossoverVerbindungen sind prototypisch für schaltbare Festkçrper, da ihr Spinzustand vom Low-spin(LS)-zum High-spin(HS)-Zustand und zurück durch Temperaturänderung, externen Druck und Licht geschaltet werden kann. [2,3] Für potenzielle Anwendungen zum Beispiel in der Informationstechnologie oder als Speichermedium müssen diese Materialien in der Grçße von Nanoobjekten hergestellt werden. Deshalb sind in den letzten Jahren mehrere Studien erschienen, in denen der Einfluss der Grçßenreduktion auf das Spincrossover-Verhalten, insbesondere das thermische Verhalten von 1D und 3D Koordinationspolymeren, untersucht wurde. [4, 5] Dagegen sind lichtinduzierte Prozesse in Nanoobjekten gebildet aus molekularen Spincrossover-Komplexen bisher nicht systematisch untersucht worden.Kürzlich wurde die Synthese amorpher Nanoteilchen der Spincrossover-Verbindung [Fe(mepy) 3 tren](PF 6 ) 2 , (mepy) 3 tren = Tris{4-[(6-methyl)-2-pyridyl]-3-aza-3-butenyl}amin, zusammen mit ersten Resultaten zum lichtinduzierten Schalten basierend auf dem LIESST ("light-induced excited spin state trapping") Effekt beschrieben, [6] und Neville et al. gaben die Herstellung mit Licht schaltbarer Nanoobjekte eines 2D-Koordinationspolymers bekannt.[7] Der eigentliche, durch Licht ausgelçste Schaltprozess, der mit ultraschneller Spektroskopie verfolgt werden kann, wird durch die Grçßenreduktion beeinflusst.[8] Der Einfluss der Teilchengrçße auf die Eigenschaften des metastabilen HS-Zustand ist jedoch noch nicht untersucht.Hier wenden wir die kürzlich beschriebene Methode der schnellen Fällung in einem Antilçsungsmittel [9] (Abbildungen 1 a,b). Das Pulverrçntgendiagramm der Nanoteilchen zeigt Reflexe bei denselben Positionen und mit denselben Intensitäten wie das polykristalline Pulver, was beweist, dass die so hergestellten Nanoteilchen in der Tat in derselben Raumgruppe kristallisieren (Abbildung 1 c).Abbildung 2 zeigt den thermischen Spinübergang der Nanokristallite sowie der polykristallinen Referenz bestimmt mit magnetischen Suszeptibilitätsmessungen (Abbildung S1 in den Hintergrundinformationen) und optischer Absorptionsspektroskopie. Die magnetischen Messungen zeigen, dass der thermische Spinübergang der Nanokristallite ziemlich steil verläuft und bei einer Übergangstemperatur von T 1/2 = 215 K stattfindet. Die Kurve läuft aber gegen tiefe Temperaturen flach aus mit einem nichtverschwindenden HSAnteil, g HS , von 17 %. Für die polykristalline Referenz ist der Spinübergang vollständig, ein wenig steiler und findet bei derselben Temperatur statt.[10] Während des Spinübergangs werden temperaturabhängige ¾nderungen der spinerlaubten Metall-Ligand-Charge-Transfer-B...