Lower limit to the lattice thermal conductivity of nanostructured Bi2Te3-based materials

Abstract

We investigate the lower limit to the lattice thermal conductivity of Bi2Te3 and related materials using thin films synthesized by the method of elemental reactants. The thermal conductivities of single layer films of (Bi0.5Sb0.5)2Te3 and multilayer films of (Bi2Te3)m(TiTe2)n and [(BixSb1−x)2Te3]m(TiTe2)n are measured by time-domain thermoreflectance; the thermal conductivity data are compared to our prior work on nanocrystalline Bi2Te3 and a Debye–Callaway model of heat transport by acoustic phonons. The homogeneous nanocrystalline films have average grain sizes 30<d<100 nm as measured by the width of the (003) x-ray diffraction peak. Multilayer films incorporating turbostratic TiTe2 enable studies of the effective thermal conductivity of Bi2Te3 layers as thin as 2 nm. In the limit of small grain size or layer thickness, the thermal conductivity of Bi2Te3 approaches the predicted minimum thermal conductivity of 0.31 W/m K. The dependence of the thermal conductivity on grain size is in good agreement with our Debye–Callaway model. The use of alloy (Bi,Sb)2Te3 layers further reduces the thermal conductivity of the nanoscale layers to as low as 0.20 W/m K.

Low phonon thermal conductivity of layered (Bi2)m-(BiSharma1, Sharma2, Medlin3 et al. 2011Phys. Rev. B220160View full textAdd to dashboardCite

“…The magnitude of the umklapp scattering rate prefactor inferred from parameter a was comparable to that found from previous DCA fits to Bi 2 Te 3 materials. 17 The point defect parameter b (∼9 × 10 −3 ) found from the present fit was between that expected for isotope scattering (b∼8×10 −5 , a negligible contribution) and an upper limit to alloy disorder in (Bi,Sb) 2 Te 3 compounds (b∼0.3). 17 For disordered point defects involving two different species, b = x(1−x)(γ mass + γ bond ), where x is the concentration of defects.…”

“…(1) were included for longitudinal (L) and transverse (T) phonons by assuming different γ , θ , and v. The values γ L = 1, γ T = 0.7, θ L = 96 K, θ T = 62 K, v L = 2840 m/s, and v T = 1590 m/s were taken from Ref. 17. While θ used for the calculation was different from the polycrystalline averaged D determined from low T calorimetry, 25 we used the values from Ref.…”

“…Though D and γ varied in the literature, we used the Ref. 17 values since they resulted in an accurate model for the κ P of Bi 2 Te 3 , 17 which could be used to systematically study the (Bi 2 ) m (Bi 2 Te 3 ) n series. As outlined in Ref.…”

Расчет теплопроводности наноструктурированного Bi-=SUB=-2-=/SUB=-Te-=SUB=-3-=/SUB=- с учетом реального фононного спектра

“…Расчеты по методу молекулярной динамики с использованием клас-сических межатомных потенциалов дали значения κ ph в плоскости скола 2.4 [7] и 1.3 Вт/мК [8]. В [9] было экспериментально получено сильное снижение тепло-проводности (до 0.2−0.31 Вт/мК) в наноструктурирован-ных тонких пленках твердых растворов Bi 2 Te 3 −Sb 2 Te 3 . Расчеты в рамках модели Дебая−Каллавея в [9] дали хорошее согласие с экспериментом при условии ис-пользования более низких значений температур Дебая 96 и 62 K для продольных и поперечных акустических мод, полученных из расчетов фононного спектра [7], по сравнению с часто используемым значением 155.5 K [4], соответствующим всему диапазону частот фононных мод.…”

“…Схожий вывод был сделан и в работе [11], где спектр и фонон-фононные взаимо-действия описывались из первых принципов. С другой стороны, оценки в рамках модели Дебая−Каллавея предсказывают сильное снижение теплопроводности при больших размерах зерен [9]. Оценки влияния рассеяния на нановключениях с учетом нелинейности фононного спектра в твердых растворах Bi 2 Te 3 -Sb 2 Te 3 проводились также в [12,13].…”