NMR Observation of Mobile Protons in Proton-Implanted ZnO Nanorods

Park, Jun Kue; Kwon, Hyeok Jung; Lee, Cheol Eui

doi:10.1038/srep23378

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“…25 Nevertheless, hydrogenation appears to have a direct influence on the ferromagnetism of ZnO nanoparticles, 27 single crystals, 28 thin films, 29 and nanostructures. 30 Theoretical studies have shown the possibility of a trigger magnetic order due to hydrogen adsorption on the surface of pure ZnO. 31,32 In this sense, experiments have been developed supporting the theoretical results and demonstrating the relationship between hydrogenation and surface magnetic response in pure ZnO films and nanoparticles, 27 together with evidence of the importance of OH-terminated surfaces.…”

Section: ■ Introductionmentioning

confidence: 76%

“…Especially, the fact that it has been considered as a cause of the unintentional n-type conductivity presented by ZnO deserves attention. , Starting from van de Walle theoretical works, hydrogen impurities are suggested to have two kinds of donor-like states in ZnO: (i) interstitial hydrogen (H i ) at a bond center (H BC + ) or at an antibonding (H AB + ) site − and (ii) substitutional H at an O site (H O ). , Through thermal annealing, the interstitial H can be easily removed due to its high mobility and thus H O is suggested to be a robust source for n-type conductivity . Nevertheless, hydrogenation appears to have a direct influence on the ferromagnetism of ZnO nanoparticles, single crystals, thin films, and nanostructures . Theoretical studies have shown the possibility of a trigger magnetic order due to hydrogen adsorption on the surface of pure ZnO. , In this sense, experiments have been developed supporting the theoretical results and demonstrating the relationship between hydrogenation and surface magnetic response in pure ZnO films and nanoparticles, together with evidence of the importance of OH-terminated surfaces .…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

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Room-Temperature Ferromagnetism Induced by High-Pressure Hydrogenation of ZnO

et al. 2019

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In this work, we report direct evidence of ferromagnetism in hydrogenated ZnO sub-micrometric powders. Hydrogen (H2) was incorporated under a high-pressure heat treatment in a sealed reactor. Ferromagnetism at room temperature can be activated and deactivated by annealing in H2 and air atmospheres, respectively. Hydrogen incorporation in ZnO structure was observed from X-ray absorption near-edge structure spectra where hydrogen acts as a shallow donor transferring electrons to the conduction band (Zn 4s). The Raman measurements evidence clear distortions in chemical environments of Zn atoms associated with defect formation. Our results suggest that magnetism is a superficial phenomenon probably related to the surface bonding of hydrogen to Zn (or O) on polar ZnO surfaces.

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Section: ■ Introductionmentioning

confidence: 76%

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Room-Temperature Ferromagnetism Induced by High-Pressure Hydrogenation of ZnO

et al. 2019

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“…Parallel to the electrical properties of hydrogen-doped zinc oxide, several reported studies indicate doping of ZnO with hydrogen gives ferromagnetic properties to ZnO [24][25][26].…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Hypothesis on the Influence of the Magnetic Behaviour of Hydrogen Doped Zinc Oxide during Its Plasma Sputtering Process

et al. 2021

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We investigate the complexity of the reactive sputtering of highly conductive zinc oxide thin films in the presence of hydrogen at room temperature. We report on the importance of precise geometric positioning of the substrate with respect to the magnetron to achieve maximum conductivity. We examine the electrical properties of the deposited thins films based on their position on the substrate holder relative to the magnetron. By considering early reports by other researchers on the angular dependency of plasma parameters and the effect of hydrogen doping on electric and magnetic properties of hydrogen-doped zinc oxide, we propose a hypothesis on the possibility of such properties resulting in the observations presented in this report pending further tests to verify this hypothesis. Overall, in this report we present the guide by which highly conductive zinc oxide thin film coatings can be prepared via RF sputtering with hydrogen presence along with argon as the sputtering gas.

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“…A través del tratamiento térmico el Hi puede eliminarse fácilmente debido a su alta movilidad (Wardle, Goss y Briddon, 2006), por lo que se sugiere que el HO es una fuente sólida para la conductividad de tipo-n (Janotti y Van De Walle, 2007). Sin embargo, la hidrogenación parece tener una influencia directa en el ferromagnetismo exhibido por nanopartículas (Yan et al 2016), monocristales (Khalid y Esquinazi, 2012), películas delgadas (Li et al 2011) y nanoestructuras de ZnO (Park et al 2016). Los estudios teóricos han demostrado la posibilidad de desencadenar ordenamiento magnético debido a la adsorción de hidrógeno en la superficie de ZnO puro , Liu et al 2009).…”

Section: Defectos En Znounclassified

Propiedades magnéticas de óxidos modificados por implantación de iones livianos de baja energía

Robaina¹

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En las últimas dos décadas, el descubrimiento de sólidos nominalmente no magnéticos que muestran orden magnético inducido por algún tipo de defectos ha aumentado continuamente. La influencia de defectos en la activación del orden magnético ha atraído el interés de científicos experimentales y teóricos desde la observación de magnetismo tanto en materiales monoelementos como el grafito u óxidos binarios como ZnO, TiO2 y otros óxidos puros o dopados. En la presente tesis y con base en sólidos resultados experimentales sustentados por estudios teóricos se discuten las evidencias que respaldan la existencia de magnetismo superficial inducido por defectos (DIM, por sus siglas en inglés) generados por hidrogenación o implantación de H+ en ZnO y TiO2. Se examina la relación entre las propiedades estructurales y electrónicas de óxidos de metales de transición con las propiedades magnéticas derivadas de la existencia de defectos simples (vacancias, intersticiales), complejos e incorporación de hidrógeno. Para ello, la tesis presenta dos partes principales que responden al tipo de técnica empleada para generar defectos; hidrogenación de polvos de ZnO y TiO2 a altas presiones y temperatura e implantación a baja energía de iones livianos H+ o Ar+ en capas delgadas, nanovarillas y microhilos de ZnO y capas delgadas de TiO2. La hidrogenación se realizó en un aparato tipo Sievert a 773 K, variando el tiempo y la presión de hidrógeno de la cámara. Para la implantación iónica a baja energía se diseñó y construyó una cámara ad hoc. La misma constituye un aporte importante de esta Tesis, dado que es la única en Argentina con estas características y presenta otras aplicaciones potenciales que trascienden el marco del presente trabajo. Sobre las muestras hidrogenadas e implantadas se realizaron medidas morfológicas, estructurales, espectroscópicas y magnéticas para determinar cómo los defectos inducidos por hidrogenación e implantación de iones livianos afectan la estructura, microestructura, estructura electrónica y propiedades magnéticas de estos sistemas. En particular, herramientas muy útiles fueron la caracterización por absorción de rayos X y por dicroísmo circular magnético las cuales permitieron individualizar el ión magnético. La relación entre la respuesta magnética y los cambios en las propiedades electrónicas y estructurales en función del tipo y concentración de defectos es un tema en debate al que pretende aportar la presente tesis. Mediante la comparación con cálculos de primeros principios se elaboraron modelos que permitieron interpretar los resultados magnéticos y predecir comportamientos de los sistemas variando los defectos inducidos. A largo plazo y con base en estos resultados, se pretende que los materiales semiconductores y ferromagnéticos a temperatura ambiente obtenidos en el presente trabajo, puedan integrarse óptimamente en dispositivos magnetoelectrónicos como junturas túnel y filtros de espín, aptos para aplicaciones espintrónicas. En resumen, las muestras hidrogenadas exhibieron magnetismo a temperatura ambiente con curvas de magnetización prácticamente anhisteréticas. Tanto el ZnO como el TiO2 hidrogenado presentan una magnetización local importante a pesar de que la fracción magnética estimada representa aproximadamente 10-3 % del volumen total de las muestras. Los resultados anteriores son coherentes con los modelos de magnetismo superficial. Respecto al ZnO se observó que el hidrógeno se incorporó a la estructura del ZnO actuando como un donante superficial que transfiere prácticamente toda su carga al orbital Zn4s de la banda de conducción. Los cálculos ab-initio mostraron que el hidrógeno en superficie se polariza y porta un momento magnético aproximado de 0.3 μB/H; de igual manera se observó polarización del Zn, aunque en menor medida. Haciendo referencia a la hidrogenación del TiO2 se observó que el hidrógeno transfiere carga al Ti, lo reduce e induce su polarización. El comportamiento magnético de los sistemas hidrogenados puede ser satisfactoriamente descrito en términos de “magnetismo d^0”. Por último, la irradiación con iones livianos a baja energía resultó ser un poderoso método para modificar ostensiblemente la densidad de estados en nanoestructuras y microestructuras de ZnO y TiO2 e inducir ferromagnetismo, aunque en varios casos las muestras sin irradiar son magnéticas.

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NMR Observation of Mobile Protons in Proton-Implanted ZnO Nanorods

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Room-Temperature Ferromagnetism Induced by High-Pressure Hydrogenation of ZnO

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Propiedades magnéticas de óxidos modificados por implantación de iones livianos de baja energía

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