First experimental results are presented about a new type of asymmetry of the spontaneous Raman scattering (ASRS) in crystals (Si after UV irradiation), where not only the probabilities of light scattering are different for the scattering to the right and to the left directions, but also the phonon frequencies and halfwidths are different. The experimentally observed features of ASRS in crystals are explained theoretically by a chaos model of nonlinear optics (a chaotic Raman attractor). The interactions between Stokes, anti-Stokes, and pump laser waves cause the new type of ASRS in crystals. It is shown that Stokes and anti-Stokes modes may exhibit the redistribution of phonon intensities, different phonon frequencies, and linewidths.Die ersten experimentellen Resultate eines neuen Typs der asymmetrischen spontanen Raman-Streuung (ASRS) in Kristallen (Si nach UV-Bestrahlung) werden dargestellt. Dabei sind nicht nur die Wahrscheinlichkeiten fur die Lichtstreuung fur die Rechts-und die Linksrichtung unterschiedlich, sondern auch die Phononenfrequenzen und die Halbwertsbreiten. Die experimentell beobachteten Besonderheiten der ASRS in Kristallen werden theoretisch mit einem Chaosmodell der nichtlinearen Optik erklart (chaotischer Raman-Attraktor). Die Wechselwirkung zwischen Stokes-, Antistokes-, und Pumplaserwellen wird durch einen neuen Typ der ASRS in Kristallen hervorgerufen. Es wird gezeigt, da13 Stokes-und Antistokesmoden eine Umverteilung der Phononenintensitaten hervorrufen konnen, und auch die Phononenfrequenzen und die dazugehorigen Linienbreiten modifizieren.