Numerical adiabatic potentials of orthorhombic Jahn-Teller effects retrieved from ultrasound attenuation experiments. Application to the SrF2:Cr crystal

Abstract

A methodology is worked out to retrieve the numerical values of all the main parameters of the six-dimensional adiabatic potential energy surface (APES) of a polyatomic system with a quadratic T-term Jahn-Teller effect (JTE) from ultrasound experiments. The method is based on a verified assumption that ultrasound attenuation and speed encounter anomalies when the direction of propagation and polarization of its wave of strain coincides with the characteristic directions of symmetry breaking in the JTE. For the SrF2:Cr crystal, employed as a basic example, we observed anomaly peaks in the temperature dependence of attenuation of ultrasound at frequencies of 50-160 MHz in the temperature interval of 40-60 K for the wave propagating along the [110] direction, for both the longitudinal and shear modes, the latter with two polarizations along the [001] and [110] axes, respectively. We show that these anomalies are due to the ultrasound relaxation by the system of non-interacting Cr 2+ JT centers with orthorhombic local distortions. The interpretation of the experimental findings is based on the T2g ⊗ (eg + t2g) JTE problem including the linear and quadratic terms of vibronic interactions in the Hamiltonian and the same-symmetry modes reduced to one interaction mode. Combining the experimental results with a theoretical analysis we show that on the complicated six-dimensional APES of this system with three tetragonal, four trigonal, and six orthorhombic extrema points, the latter are global minima, while the former are saddle points, and we estimate numerically all the main parameters of this surface, including the linear and quadratic vibronic coupling constants, the primary force constants, the coordinates of all the extrema points and their energies, the energy barrier between the orthorhombic minima, and the tunneling splitting of the ground vibrational states. To our knowledge, such a based-on-experimental-data numerical reconstruction of the APES of a JTE problem in the five-dimensional space of all active tetragonal and trigonal displacements is realized here for the first time.

Elastic Moduli in Cadmium Selenide Doped with Chromium

“…Our previous investigations of a number of crystals doped with 3d ions in orbital degenerate states revealed anomalies in the temperature dependence of attenuation and phase velocity of ultrasonic waves (see [1] served in the vicinity of T = T 1 , the latter actually indicating the point of transformation of the wave propagation from isothermal to adiabatic at lower temperatures. We suggest that the ultrasound relaxation attenuation occurs due to the independent Jahn-Teller (JT) centers formed buy the 3d ion and its nearest neighbors, while the relaxation takes place between the equivalent JT distortions.…”

Определение параметров эффекта Яна-Теллера в примесных центрах из ультразвуковых экспериментов: приложение к кристаллу ZnSe : Ni-=SUP=-2+-=/SUP=-

“…Почти все примесные центры в кристаллах подвержены эффекту Яна−Теллера (ЭЯТ) в основном или возбужденном состоянии. Недавние исследования полупроводниковых кристаллов, содержащих 3d-примеси с ЭЯТ, показали эффективность ультразвуковых экспериментов в получении существенной информации о структуре и свойствах таких центров [1][2][3][4][5]. В зависимости от направления распространения деформационной волны ультразвука через центр с ЭЯТ, эквивалентные минимумы его адиабатической поверхности потенциальной энергии (ППЭ) становятся неэквивалентными, что непосредственно сказывается на измеряемых температурной и частотной зависимостях поглощения и скорости ультразвука и проявляется в виде характерных аномалий.…”

“…В зависимости от направления распространения деформационной волны ультразвука через центр с ЭЯТ, эквивалентные минимумы его адиабатической поверхности потенциальной энергии (ППЭ) становятся неэквивалентными, что непосредственно сказывается на измеряемых температурной и частотной зависимостях поглощения и скорости ультразвука и проявляется в виде характерных аномалий. Это позволяет определить из ультразвукового эксперимента характер искажений в центрах с ЭЯТ и другие параметры ППЭ примесного центра [2][3][4][5].…”

“…Развитый в работах [1][2][3][4][5] метод ультразвукового исследования ЯТ-центров применен в данной работе к кристаллу ZnSe : Ni 2+ . В отличие от многих предыдущих исследований ЭЯТ в примесных центрах, в рассматриваемом случае ЭЯТ создает как тригональные, так и тетрагональные искажения центра.…”

Magnetoacoustic Relaxation by Cr2+ Jahn–Teller Centers Revealed from Elastic Moduli

“…But in view of possible application in quantum computing, magneto‐acoustic investigation is deemed to be important. We have performed such experiments in wurtzite CdSe:Cr 2+ , fluorite SrF 2 :Cr 2+ , and sphalerite ZnSe:Cr 2+ single crystals. All of these materials manifest the JTE but only ZnSe:Cr 2+ exhibits magnetic field dependence of the acoustic properties.…”