Observation and Identification of a New OH Stretch Vibrational Band at the Surface of Ice

Abstract

We study the signatures of the OH stretch vibrations at the basal surface of ice using heterodyne-detected sum-frequency generation and molecular dynamics simulations. At 150 K, we observe seven distinct modes in the sum-frequency response, five of which have an analogue in the bulk, and two pure surface-specific modes at higher frequencies (∼3530 and ∼3700 cm–1). The band at ∼3530 cm–1 has not been reported previously. Using molecular dynamics simulations, we find that the ∼3530 cm–1 band contains contributions from OH stretch vibrations of both fully coordinated interfacial water molecules and water molecules with two donor and one acceptor hydrogen bond.

Vergleichende Acetonadsorption an Wasser‐ und Eisoberflächen

“…[16,30] Die beste Übereinstimmung in dieser Arbeit wird erhalten, wenn ein positives Signal fürdie freie OH-Gruppe von Eis angenommen wird. Der nicht-resonante Beitrag A NR e if NR besteht aus der Amplitude A NR und der Phase f NR ,w obei f NR = 0f üra lle Fits ist.…”

“…Kürzlich gab es eine Unstimmigkeit in der Literatur bezüglich der Phase des Signals der Eis-OH-Streckschwingung,die eine Wasserstoffbrückenbindung eingeht. [16,30] Die beste Übereinstimmung in dieser Arbeit wird erhalten, wenn ein positives Signal fürdie freie OH-Gruppe von Eis angenommen wird. [30] Dies bedeutet, dass die Wasserstoffatome so angeordnet sind, dass sie von der Eisoberfläche wegzeigen.…”

“…Molekulare Informationen über die Eis/Luft- [13][14][15][16] und Wasser/Luft-Grenzflächen [17][18][19][20] wurden bereits mit SFG-Spektroskopie untersucht, wobei die Struktur und Schwingungsfrequenzen der äußersten Schicht von Molekülen an der Grenzfläche bestimmt wurden. Molekulare Informationen über die Eis/Luft- [13][14][15][16] und Wasser/Luft-Grenzflächen [17][18][19][20] wurden bereits mit SFG-Spektroskopie untersucht, wobei die Struktur und Schwingungsfrequenzen der äußersten Schicht von Molekülen an der Grenzfläche bestimmt wurden.…”

“…In der vorliegenden Zuschrift untersuchen wir die Adsorption von Aceton auf Oberflächen von Eis und Wasser mittels Summenfrequenzspektroskopie( SFG). Molekulare Informationen über die Eis/Luft- [13][14][15][16] und Wasser/Luft-Grenzflächen [17][18][19][20] wurden bereits mit SFG-Spektroskopie untersucht, wobei die Struktur und Schwingungsfrequenzen der äußersten Schicht von Molekülen an der Grenzfläche bestimmt wurden. In SFG-Experimenten wird mittels eines Infrarotlasers,d er sich in Resonanz mit molekularen Schwingungen befindet, die spezifische Anordnung von Molekülen an der Grenzfläche untersucht.…”

Comparative Adsorption of Acetone on Water and Ice Surfaces

“…Herein, we examine the adsorption of acetone on surfaces of ice and water by sum frequencyg eneration (SFG) spectroscopy.M olecular-level details of the ice/air [13][14][15][16] and water/air [17][18][19][20] interfaces had previously been obtained utilizing SFG spectroscopy,revealing the structure and vibrational frequencies of the outermost surface molecules.T he vibrational SFG experiments have an infrared beam in resonance with molecular vibrations to probe the arrangement of specific interfacial molecules.H ere,w ed irectly observed the adsorption of acetone onto the surfaces by monitoring the C À Hstretching vibrations,and furthermore report changes to the interfacial water molecules through the O À Hs tretching vibrations upon acetone adsorption.…”