Orbital-dependent correlations in PuCoGa5

Abstract

We investigate the normal state of the superconducting compound PuCoGa5 using the combination of density functional theory (DFT) and dynamical mean field theory (DMFT), with the continuous time quantum Monte Carlo (CTQMC) and the vertex-corrected one-crossing approximation (OCA) as the impurity solvers. Our DFT+DMFT(CTQMC) calculations suggest a strong tendency of Pu-5f orbitals to differentiate at low temperatures. The renormalized 5f 5/2 states exhibit a Fermi-liquid behavior whereas one electron in the 5f 7/2 states is at the edge of a Mott localization. We find that the orbital differentiation is manifested as the removing of 5f 7/2 spectral weight from the Fermi level relative to DFT. We corroborate these conclusions with DFT+DMFT(OCA) calculations which demonstrate that 5f 5/2 electrons have a much larger Kondo scale than the 5f 7/2 .

Study From First Principles of Electronic Structure and Magnetic Ordering in Pufe2 and Puni2

“…Такое высокое значение на порядок величины превосходит критические температуры изоструктурных ce аналогов серии 115 [2] и предполагает необычный механизм сверхпроводимости [3]. Обнаружено, что физические свойства интерметаллических соединений Pu определяются их необычной электронной структурой [4]. В предыдущих работах нами изучены особенности электронной структуры и магнитного упорядочения соединений серии 115 в рамках зонного метода LdA + U + SO, учитывающего сильные межэлектронные корреляции, также как и спин-орбитальное взаимодействие [5], сформулирован подход выявления оптимального значения электронного легирования, при котором может возникать сверхпроводящее состояние.…”

Магнитная восприимчивость и спиновые флуктуации в несверхпроводящей фазе PuCoGa-=SUB=-5-=/SUB=-

“…Важной особенностью, согласно [6,7], оказывающей значительное влияние на электронную структуру и величину магнитного момента f -электронов основного состояния, является LS-и хундовское взаимодействия, величины которых сравнимы с хаббардовским обменным взаимодействие и приводит к расщеплению f -спектров (ε…”

“…Анализ результатов первопринципных расчетов в GGA + U подходе [6,7] указывает, что электронный спектр f -орбиталей с m = 0 в основном состоянии PuCoGa 5 приближенно может быть описан выражением…”

“…Согласно результатам GGA + U-моделирования электронной структуры PuCoGa 5 [7], величина хаббардовского отталкивания U = 1 eV, параметр гундовского обменного взаимодействия J = 0.512 eV, а спин-орбитальное расщепление электронных спектров -0 = 1, 2 eV. Плотность состояний f -электронов, отвечающая разным значениям m в зоне j = 5/2, слабо зависит от m при |ε − µ| ≤ 0 ∼ 1 eV [7]. При этом зону с j = 7/2 будем считать пустой.…”

“…Недавно в рамках GGA + U-расчетов [6,7] было получено, что плотность состояний (DOS) f -электронов PuCoGa 5 вблизи энергии Ферми значительно превышает значения DOS для других (d-, p-и s-) групп электронов. Согласно [7], f -состояния с j = 7/2 (орбитальный и спиновый моменты со направлены) оказываются почти пустыми, а f -состояния с j = 5/2 (орбитальный и спиновый моменты противоположно направлены) -почти заполнены. При этом имеет место компенсация всех магнитных моментов на узлах Pu (S = L = J = 0) [4].…”