Photocatalytic reduction of CO₂ with H₂O to CH₄ over ultrathin SnNb₂O₆ 2D nanosheets under visible light irradiation

Abstract

Monolayer SnNb2O6 two-dimensional (2D) nanosheets with high crystallinity are prepared by one-pot and eco-friendly hydrothermal method without any organic additive. For the first time, these SnNb2O6 nanosheets are applied into the photocatalytic reduction of CO2 with H2O to CH4 in the absence of co-catalysts and sacrificial agents under visible light irradiation. The structure features, morphology, photoabsorption performance, and photoelectric response have been investigated in detail. Results show the as-prepared SnNb2O6 samples with typical 2D nanosheet in the thickness of about 1 nm. Owing to the unique features of the nanosheets, the surface area, photoelectrical property and the surface basicity of SnNb2O6 are greatly improved compared with the counterpart prepared by traditional solid state reaction. Furthermore, the adsorption capacity of CO2 on SnNb2O6 nanosheets is much higher than that of layered SnNb2O6. Thus, the photocatalytic activity of SnNb2O6 nanosheets for the reduction of CO2 is about 45 and 4 times higher than those of the references (layered SnNb2O6 and common N-doped TiO2), respectively. To understand the interaction between the CO2 molecule and the surface of photocatalyst, and the reactive species in the reduction process, the intermediates have also been detected by in situ FTIR with and without visible light irradiation. Finally, a possible mechanism for the photocatalytic reduction of CO2 with H2O to CH4 on SnNb2O6 nanosheet is proposed. We believe this work will provide new opportunities for enlarging the family of visible-light driven photocatalysts for the reduction of CO2.

A Cobalt‐Modified Covalent Triazine‐Based Framework as an Efficient Cocatalyst for Visible‐Light‐Driven Photocatalytic CO2 Reduction

“…In order to eliminate the influence of surface area on their CO 2 adsorption capability, the CO 2 uptake was normalized with the surface area (Table S1). [46,47] The CO 2 adsorption capacity was greatly enhanced by cobalt species loading in CTF-1. Zeta potentials measured for the CTF-1 and sample S2 in aqueous solution at different pH values revealed the variation of surface charges ( Figure S8).…”

Katalyse der Kohlenstoffdioxid‐Photoreduktion an Nanoschichten: Grundlagen und Herausforderungen

“…Diese Berichte werden in den Hintergrundinformationen (Tabelle S1) diskutiert, sind allerdings besonders erwähnenswert. [55,56,72] Die Photoreduktionen von 13 CO 2 zu 13 CH 4 [55] und 13 CH 3 OH [54] wurden ebenfalls beschrieben. Dies wird bei der Deutung der Ergebnisse des Austauschs,d ie in Gegenwart von Graphen und Carbidnanoschichten gemessen wurden, hilfreich sein.…”

“…Miyauchi und Mitarbeiter [70] Oberflächen-und Bulk-Graphitplättchen bei. [54] 3. [71] Auch über andere Reduktionsreaktionen von 13 CO 2 zu 13 CO durch Wasser und Nanoschichtphotokatalysatoren wurde berichtet.…”

“…Dies wird bei der Deutung der Ergebnisse des Austauschs,d ie in Gegenwart von Graphen und Carbidnanoschichten gemessen wurden, hilfreich sein. Die Nanomaterialien lassen sich in zwei Gruppen einordnen:i )metallhaltige Photokatalysatoren wie Oxide, [11,39,48,53,54,70,[73][74][75][76][77][78][79][80][81] Chalkogenide, [49] Bismut-Oxyhalogenide, [82][83][84][85][86][87] Hydrotalcite [88] und Zeolithe; [89] ii)metallfreie Photokatalysatoren wie Graphen und seine Derivate (Graphenoxide (GO) und mit Heteroatomen dotiertes Graphen), [55,[90][91][92][93][94][95][96] g-C 3 N 4 [97][98][99][100][101][102] und kohlenstoffdotiertes h-BN. [55,56,72] Die Photoreduktionen von 13 CO 2 zu 13 CH 4 [55] und 13 CH 3 OH [54] wurden ebenfalls beschrieben.…”

“…[11] Es wurde aller- [54] Die CH 4 -Entstehung war mit bis zu 110.9 mLh À1 g À1 viermal hçher als bei stickstoffdotiertem TiO 2 .M it Va nadium-Fehlstellen versehenes BiVO 4 mit einer Schichtdicke einer einzelnen Elementarzelle erreichte eine bei der CO 2 -Reduktion zuvor noch nicht beobachtete CH 3 OH-Bildungsgeschwindigkeit von 398.3 mmol g À1 h À1 unter Sonnenlicht. 0.05 Vg egen NHE) nicht CO 2 reduzieren.…”