Processus catalytiques dans les réacteurs à plasma hors d'équilibre. III. Décomposition de NH3

Rapakoulias, D.; Amouroux, J.; Bergougnan, Michel; Gicquel, A.

doi:10.1051/rphysap:0198200170209500

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“…Cette méthode d'analyse permet de suivre in situ la réactivité et la trajectoire des espèces présentes dans le plasma et permet d'établir le bilan énergétique spécifique des molécules. Les transitions observées dans un plasma NH3 ont été longuement détaillées dans deux articles récents [8,10]. [Analysis methods.…”

Section: Dispositif Expérimentalunclassified

“…Pour les métaux catalyseurs, dans les mêmes conditions opératoires (pression, puissance induite, débit), la valeur du taux de décomposition de NH 3 varie selon la nature du métal avec des écarts allant jusqu'à 15 %. Il s'agit donc d'un phénomène de chimisorption dissociative et non pas d'une simple absorption physique [10].…”

Section: Analyse Des Gazunclassified

“…-L'étape de recombinaison-désorption est une étape exothermique qui libère de l'énergie. Par exemple, lors de la désorption d'une molécule de N2, 1,7 eV sont libérés dans le cas du tungstène [10].…”

Section: Interprétationunclassified

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Modification des processus hors équilibre au cours de l'interaction entre un plasma basse pression et une surface. I. Cas d'un plasma de NH3. Application à la catalyse chimique

Bergougnan

Gicquel

Amouroux

1983

Rev. Phys. Appl. (Paris)

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2014 Dans cette étude nous avons mis en évidence les relations existant entre les processus de catalyse ou d'inhibition, le caractère hors équilibre du plasma et les transferts d'énergie et de matière, au cours de l'interaction entre un plasma NH3 basse pression et une surface. Nous avons établi que l'activité catalytique ou inhibitrice d'un matériau est liée à son aptitude à modifier la répartition de l'énergie vibrationnelle du plasma dans la couche limite. L'ensemble de nos résultats expérimentaux, les analyses spectroscopiques et de surface, ont mis en évidence une réaction de nitruration des surfaces reliée à la chimisorption dissociative des molécules. Tout matériau qui augmente le caractère hors équilibre du plasma, favorise un processus catalytique et facilite l'étape de nitruration. Tandis que tout matériau qui thermalise le plasma, inhibe la réaction de décomposition et défavorise l'étape de nitruration. Abstract 2014 The experimental study of the interaction between a low pressure NH3 plasma and a surface has pointed out the modification of the non equilibrium processes. In this way, we have established the correlation between the heat and mass transfers in the boundary layer, the non equilibrium character of the plasma and the catalysis or inhibition process. The main results have been obtained by using a spectroscopic analysis of the boundary layer, in order to measure the vibrational and rotational levels in function of the nature of the material. These results point out that the nitriding reaction of the solid surface (ESCA measurements) is correlated with the vibrational level of the N2 molecule and the temperature of the solid. This conclusion is in agreement with the following result : the NH3 decomposition rate increases with the vibrational N2 temperature and the nitriding of the surface. So we can conclude that the catalytic or inhibitor effect during the interaction plasma-surface is controlled at first, by the energy balance between the boundary layer and the surface of the material, and in second by the dissociative chemisorption of the reactive species during the mass transfer. Any material which increases the non equilibrium character of the plasma favours a catalytic process and makes easy the nitriding step.

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Section: Dispositif Expérimentalunclassified

Section: Analyse Des Gazunclassified