Die bisher nicht beschriebenen Verbindungen n‐PrMe2PhNI3 und i‐PrMe2PhNIx mit x = 3, 5, 7, 8, 9 wurden durch Umsetzung von Iod mit n‐PrMe2PhNI in ethanolischer Lösung oder mit i‐PrMe2PhNI in methanolischer Lösung dargestellt und ihre Kristallstrukturen durch Röntgenbeugung an Einkristallen ermittelt. Das Triiodid n‐PrMe2PhNI3 besitzt eine Schichtstruktur, in der die anionischen und kationischen Schichten im Wechsel gestapelt sind. Auch die ähnliche, aber nicht isotype Struktur des Triiodids i‐PrMe2PhNI3 läßt sich aus wechselweise gestapelten anionischen und kationischen Schichten zusammensetzen. Das Pentaiodid i‐PrMe2PhNI5 enthält zick‐zack‐förmige anionische Iodid‐Diiod‐Ketten mit in trans‐Stellung zusätzlich an die Iodid‐Ionen koordinierten Iodmolekülen. Die anionische Teilstruktur des Heptaiodids i‐PrMe2PhNI7 besteht aus mäanderförmigen Iodid‐Bis(diiod)‐Ketten, aus denen zusätzliche transständige Iodmoleküle nahezu senkrecht herausragen. Die Struktur des Hexadecaiodid‐Ions I162– in dem Oktaiodid i‐PrMe2PhNI8 besteht aus sesselförmigen vierzehngliedrigen Ringen, die über Iodmoleküle verkettet und zu einer Schichtstruktur mit zehngliedrigen und einer weiteren Sorte vierzehngliedriger Maschen vernetzt sind. Die anionische Teilstruktur des Enneaiodids i‐PrMe2PhNI9 enthält parallel zueinander laufende Bänder, die im Wechsel aus sesselförmigen vierzehngliedrigen und fast planaren zehngliedrigen Ringen bestehen.