Quantum-coupled radial-breathing oscillations in double-walled carbon nanotubes

Abstract

Van der Waals-coupled materials, ranging from multilayers of graphene and MoS 2 to superlattices of nanoparticles, exhibit rich emerging behaviour owing to quantum coupling between individual nanoscale constituents. Double-walled carbon nanotubes provide a model system for studying such quantum coupling mediated by van der Waals interactions, because each constituent single-walled nanotube can have distinctly different physical structures and electronic properties. Here we systematically investigate quantum-coupled radial-breathing mode oscillations in chirality-defined double-walled nanotubes by combining simultaneous structural, electronic and vibrational characterizations on the same individual nanotubes. We show that these radial-breathing oscillations are collective modes characterized by concerted inner-and outer-wall motions, and determine quantitatively the tube-dependent van der Waals potential governing their vibration frequencies. We also observe strong quantum interference between Raman scattering from the inner-and outer-wall excitation pathways, the relative phase of which reveals chirality-dependent excited-state potential energy surface displacement in different nanotubes.

Экспериментальное Исследование Динамики Решетки Индивидуальных Полупроводниковых Двустенных Углеродных Нанотрубок: Тангенциальные G-Моды

“…Подобное поведение систематически обнаруживается и в других ДУНТ из таблицы. Так как ранее было установлено [16,25], что синфазные и противофазные радиальные моды относятся к внешнему и внутреннему слоям соответственно, мы также можем предположить, что G-мода с частотой 1592 cm −1 относится к внешнему слою, а с частотами 1562 и 1583 cm −1 -к внутреннему. Такое отнесение линий позволяет однозначно констати-ровать тот факт, что в ДУНТ частоты G-мод заметно сдвинуты по сравнению с G-модами соответствующих одностенных УНТ.…”

“…Ранее, численные оценки ван-дер-ваальсова взаимодействия между слоями ДУНТ были проведены на основе радиальных дыхательно-подобных мод [25]. В частности, была оценена силовая константа (k c ) ван-дер-ваальсова взаимодействия между внутренней и внешней нанотрубками [25].…”

“…Ранее, численные оценки ван-дер-ваальсова взаимодействия между слоями ДУНТ были проведены на основе радиальных дыхательно-подобных мод [25]. В частности, была оценена силовая константа (k c ) ван-дер-ваальсова взаимодействия между внутренней и внешней нанотрубками [25]. Было установ-лено, что радиальные колебания одностенных слоев в ДУНТ не являются независимыми и для их корректного описания необходимо использовать модель связанных гармонических колебаний.…”

“…рис. 3, d, работы [25]). Liu и соавторы обнаружили, что при δr > 0.34 nm слои ДУНТ испытывают отрицательное гидростатическое давление.…”

“…То есть сдвиг частот составляет 9 и 7 cm −1 соответственно. Экстраполиро-вав данные работы Лебедкина в область отрицатель-ного гидростатического давления, мы обнаруживаем, что сдвиг в 7−9 cm −1 для TO-и LO-мод внутреннего слоя должен соответствовать отрицательному давлению, равному ≈ 1. значением давления, которое было выше получено на ос-нове анализа радиальных дыхательно-подобных мод [25]. Итак, все наблюдаемые зависимости находятся в хо-рошем согласии с концепцией отрицательного давления внутри двустенной нанотрубки (см.…”