Recent progress in formate dehydrogenase (FDH) as a non-photosynthetic CO2 utilizing enzyme: A short review

Moon, Myounghoon; Park, Gwon Woo; Lee, Joon-Pyo; Lee, Jin-Suk; Min, Kyoungseon

doi:10.1016/j.jcou.2020.101353

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“…The low k cat value provided by the FDH could be the reason for the low productivity obtained. There are also a few other metal-independent/NAD + -dependent FDH-producing microorganisms that have been reported, such as Candida methylica, Myceliophthora thermophila, and Chaetomium thermophulum [22]. The k cat values of the FDHs for CO 2 reduction are approximately 0.008, 0.1 and 0.023 s −1 , respectively.…”

Section: Formate Dehydrogenase Catalyzing Co 2 Reductionmentioning

confidence: 98%

“…Due to the advantages presented by the multi-enzymatic cascade system mentioned above, many researchers have worked to enhance the biocatalytic productivity of CO 2 reduction. FDH has been recognized as a biocatalyst for the irreversible oxidation of formic acid (CHOOH) to CO 2 [22]. Notably, there are several existing FDHs that have been proved capable of converting CO 2 to CHOOH, reversibly.…”

Section: Formate Dehydrogenase Catalyzing Co 2 Reductionmentioning

confidence: 99%

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A Review on the Design and Performance of Enzyme-Aided Catalysis of Carbon Dioxide in Membrane, Electrochemical Cell and Photocatalytic Reactors

et al. 2021

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Multi-enzyme cascade catalysis involved three types of dehydrogenase enzymes, namely, formate dehydrogenase (FDH), formaldehyde dehydrogenase (FaldDH), alcohol dehydrogenase (ADH), and an equimolar electron donor, nicotinamide adenine dinucleotide (NADH), assisting the reaction is an interesting pathway to reduce thermodynamically stable molecules of CO2 from the atmosphere. The biocatalytic sequence is interesting because it operates under mild reaction conditions (low temperature and pressure) and all the enzymes are highly selective, which allows the reaction to produce three basic chemicals (formic acid, formaldehyde, and methanol) in just one pot. There are various challenges, however, in applying the enzymatic conversion of CO2, namely, to obtain high productivity, increase reusability of the enzymes and cofactors, and to design a simple, facile, and efficient reactor setup that will sustain the multi-enzymatic cascade catalysis. This review reports on enzyme-aided reactor systems that support the reduction of CO2 to methanol. Such systems include enzyme membrane reactors, electrochemical cells, and photocatalytic reactor systems. Existing reactor setups are described, product yields and biocatalytic productivities are evaluated, and effective enzyme immobilization methods are discussed.

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Section: Formate Dehydrogenase Catalyzing Co 2 Reductionmentioning

confidence: 98%

Section: Formate Dehydrogenase Catalyzing Co 2 Reductionmentioning

confidence: 99%

A Review on the Design and Performance of Enzyme-Aided Catalysis of Carbon Dioxide in Membrane, Electrochemical Cell and Photocatalytic Reactors

et al. 2021

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“…One of the interesting candidates for reducing the amount of released CO 2 is formate dehydrogenase (FDH). Theoretically, FDHs are enzymes capable of reversible conversion of CO 2 to formate, which is the simplest organic acid (5). However, the major drawback of the biotechnological application of FDHs is the fact that the majority of these enzymes favor the oxidation of formate to produce CO 2 under physiological conditions (6).…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

FDH Knockout and TsFDH Transformation Led to Enhanced Growth Rate of Escherichia Coli

Razavipour

Ashtiani

Sepahy

et al. 2021

Preprint

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Background:Increased Atmospheric CO2 to over 400 ppm has prompted global climate irregularities. Reducing the released CO2 from biotechnological processes could remediate these phenomena. In this study, we sought to find a solution to reduce the amount of CO2 in the process of growth and reproduction by preventing the conversion of formic acid into CO2.Results:The (bio)chemical conversion of formic acid to CO2 is a key reaction. Therefore, we compared the growth of BL21, being a subfamily of K12, alongside two strains in which two different genes related to the formate metabolism were deleted, in complex and simple media. Experimental results were entirely consistent with metabolic predictions. Subsequently, the knockout bacteria grew more efficiently than BL21. Interestingly, TsFDH, a formate dehydrogenase with the tendency of converting CO2 to formate, increased the growth of all strains compared with cells without the TsFDH. Most mutants grew in a simple medium containing glycerol, which showed that glycerol is the preferred carbon source compared to glucose for the growth of E. coli. Conclusion:These results explain the reasons for the inconsistency of predictions in previous metabolic models that declared glycerol as a suitable carbon source for the growth of E. coli but failed to achieve it in practice. To conduct a more mechanistic evaluation of our observations, RNA sequencing data analysis was conducted on an E. coli RNA-seq dataset. The gene expression correlation outcome revealed the increased expression levels of several genes related to protein biosynthesis and glycerol degradation as a possible explanation of our observations.

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“…Ralstonia eutropha), Rhodobacter capsulatus or Syntrophobacter fumaroxidans, to name just a few (Moon et al, 2020). In contrast to the metal-independent FDHs which are more widespread and found in aerobic bacteria, yeasts, fungi and plants, the metal-dependent FDHs exist only in various prokaryotes such as acetogenic bacteria and methanogenic archaea.…”

Section: Desulfovibrio Vulgaris Cupriavidus Necator (Formerly Known Asmentioning

confidence: 99%

“…1) which harbor either a molybdenum (Mo) or tungsten (W) atom in the active site that mediates the formate oxidation (Grimaldi et al, 2013;Maia et al, 2015). Moreover, metal-dependent FDHs are quite efficient in the direction of CO2 reduction (Maia et al, 2017;Moon et al, 2020), thereby having an important role as non-photosynthetic CO2 utilizing enzymes in various prokaryotes. Additionally, the enzyme group can be used as electrocatalyst (Reda et al, 2008;Schlager et al, 2016;Amao, 2018).…”

Section: Desulfovibrio Vulgaris Cupriavidus Necator (Formerly Known Asmentioning

confidence: 99%

The hydrogen-dependent CO2 reductase from Acetobacterium woodii and Thermoanaerobacter kivui : Capture and storage of hydrogen and carbon dioxide in formic acid by acetogenic bacteria

Schwarz¹

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In Zeiten der globalen Klimaerwärmung und des Klimawandels werden Strategien zur Vermeidung, Reduzierung oder Wiederverwertung von CO2-Emissionen sowie die Abkehr von fossilen Energieträgern immer wichtiger. Aus diesem Grund finden Technologien zur Bindung, Speicherung und Wiederverwertung von CO2 immer größere Aufmerksamkeit und diverse chemische als auch biologische Ansätze werden verfolgt. Eine dieser Möglichkeiten umfasst die Reduktion von CO2 mit Hilfe von molekularem Wasserstoff. Im Prozess der direkten Hydrogenierung von CO2 zu Ameisensäure bzw. Formiat wird nicht nur CO2 gebunden, sondern ebenfalls H2 in flüssiger Form gespeichert. Die Ameisensäure weist gegenüber dem hochflüchtigen Wasserstoffgas verschiedene Vorteile auf und zählt zu der Gruppe der flüssigen, organischen Wasserstoffspeicherverbindungen. Daneben ist das Einsatzgebiet von Ameisensäure als Ausgangstoff für Chemikalien oder als mikrobielle Kohlenstoffquelle sehr vielseitig und die Verbindung erfreut sich zunehmenden Interesses. Die Natur hält biologische Katalysatoren (Enzyme) für die Reduktion von CO2 bereit. Die Gruppe der obligat anaeroben, acetogenen Bakterien verwendet so genannte Formiatdehydrogenasen als CO2-Reduktasen, um CO2 im Wood-Ljungdahl-Weg (WLP) der Bakterien fixieren zu können. Diese Enzyme katalysieren die reversible 2-Elektronen Reduktion von CO2 zu Ameisensäure. Kürzlich konnte aus den beiden Vertretern A. woodii (mesophil) und T. kivui (thermophil) ein neuartiger, cytoplasmatischer Enzymkomplex isoliert werden. Dieser Enzymkomplex koppelt die Reduktion von CO2 direkt an die Oxidation von H2 und wird deshalb als Wasserstoff-abhängige CO2-Reduktase bezeichnet (engl. hydrogen-dependent CO2 reductase, HDCR). Die HDCR katalysiert dabei die reversible Hydrogenierung von CO2 zu Formiat mit annähernd gleicher Kinetik und gleichen Umsatzraten. Die bei der CO2 Reduktion erreichten Umsatzraten übertrafen dabei bisherige chemische als auch biologische Katalysatoren um mehre Größenordnungen. Im Hinblick auf die besonderen katalytischen Eigenschaften der HDCRs wurde in dieser Arbeit die biotechnologische Anwendbarkeit der Enzyme als Biokatalysatoren zur Speicherung und Sequestrierung von H2 und CO2 in Form von Ameisensäure untersucht. Im Speziellen wurde ein HDCR-basiertes Ganz-Zell-System für das thermophile Bakterium T. kivui entwickelt. Um eine Ganz-Zell basierte Umwandlung von H2 und CO2 zu Formiat zu gewährleisten, wurde zuvor die Weiterverwertung des Formiats zu Acetat im WLP gestoppt. Durch eine Reduktion des zellulären ATP-Gehalts konnte eine weitere Prozessierung des aus der HDCR-Reaktion gebildeten Formiats im Zellstoffwechsel des Bakteriums unterbunden werden. Die Formiatbildung aus H2 und CO2 wurde in Zellsuspensionen von T. kivui untersucht und charakterisiert. Hier zeigten T. kivui Zellen die höchste spezifische Formiatbildungsrate, die bis dato in der Literatur genannt wurde. Ebenfalls wurde in dieser Arbeit die Umwandlung von Synthesegas (H2 + CO2 und CO) und CO zu Formiat geprüft. Bioenergetisch entkoppelte und auf CO-adaptierte T. kivui Zellen konnten in der Tat Synthesegas exklusiv zu Formiat umsetzen. Um die CO-Verwertung zu Acetat und Formiat im Stoffwechsel der Rnf- (A. woodii) und Ech-Acetogenen (T. kivui) verstehen zu können, wurden Mutanten von Δhdcr, ΔcooS, ΔhydBA, Δrnf and Δech2 von A. woodii und T. kivui zur Hilfe genommen. In beiden Organismen war die CO-basierte Formiatbildung vom Vorhandensein eines funktionalen HDCR-Enzymkomplexes abhängig. Für eine mögliche biotechnologische Anwendung wurde die Maßstabsvergrößerung des Ganz-Zell-Systems angestrebt und hin zum Bioreaktormaßstab mit kontrollierten Prozessbedingungen skaliert. Diese Arbeit demonstriert die effiziente Umwandlung von H2 und CO2 zu Formiat und vice versa unter Verwendung eines Rührkesselreaktors. Der Prozess zeigte eine Effizienz von 100% für die Umwandlung von CO2 zu Formiat und spezifische Raten von 48.3 mmol g-1 h-1 wurden von A. woodii Zellen erreicht. Die spezifische H2-Produktionsrate (qH2) aus der Ameisensäureoxidation betrug 27.6 mmol g-1 h-1 und mehr als 2.12 M Ameisensäure konnte über einen Zeitraum von 195 h oxidiert werden. Wichtige Parameter der Enzymkatalyse wie Wechselzahl (engl. turnover frequency, TOF) und katalytische Produktivität (engl. turnover number, TON) wurden ebenfalls im Versuch bestimmt. Basierend auf dem generierten Prozessverständnis und der effizienten Reversibilität der katalysierten Reaktionen wurde abschließend ein Ganz-Zell-basierter Bioreaktoraufbau gewählt, der die vielfache Speicherung und Freisetzung von H2 in einem einzigen Rührkesselreaktor und unter Verwendung des gleichen Katalysators ermöglicht. Über eine Prozesszeit von 2 Wochen und 15 CO2 Reduktions-/Formiat Oxidations-Zyklen konnte so im Mittel 330 mM Formiat produziert und oxidiert werden. Zusammenfassend thematisiert diese Arbeit die biotechnologische Anwendbarkeit eines Ganz-Zell-Systems zur Speicherung und Sequestrierung von H2 und CO2 in Form von Formiat und vice versa. Die katalytische Aktivität der betrachteten Organismen fußt dabei auf der Aktivität eines neuartigen Enzymkomplexes, der erstmals in der Gruppe der acetogenen Bakterien entdeckt wurde. Der als Wasserstoff-abhängige CO2-Reduktase bezeichnete Enzymkomplex könnte die zukünftige Konzipierung Enzym-inspirierter und effizienter chemischer Katalysatoren vorantreiben. Auch der Einsatz des Enzyms/der Zellen in so genannten Hydrogelen oder die Etablierung elektrochemischer Prozesse sind vorstellbar. Diese Arbeit stellt somit eine Basis für mögliche zukünftige Anwendungen des etablierten Ganz-Zell-Systems von A. woodii und T. kivui im Bereich der Wasserstoffökonomie dar.

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Recent progress in formate dehydrogenase (FDH) as a non-photosynthetic CO2 utilizing enzyme: A short review

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A Review on the Design and Performance of Enzyme-Aided Catalysis of Carbon Dioxide in Membrane, Electrochemical Cell and Photocatalytic Reactors

A Review on the Design and Performance of Enzyme-Aided Catalysis of Carbon Dioxide in Membrane, Electrochemical Cell and Photocatalytic Reactors

FDH Knockout and TsFDH Transformation Led to Enhanced Growth Rate of Escherichia Coli

The hydrogen-dependent CO2 reductase from Acetobacterium woodii and Thermoanaerobacter kivui : Capture and storage of hydrogen and carbon dioxide in formic acid by acetogenic bacteria

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