Solvens‐induzierte reduktive Aktivierung von CO<sub>2</sub> durch Bismut und Änderung des Reaktionsprodukts von Metalloformiat nach Oxalat

Infrared multiple photon dissociation spectroscopy has been employed to determine the nature of CO2 binding to sizeselected platinum cluster anions, Ptn - (n = 4-7). Interpreted in conjunction with density functional theory simulations, the results illustrate that the degree of CO2 activation can be controlled by the size of the metal cluster, with dissociative activation observed on all clusters n  5. Of potential practical significance, in terms of the use of CO2 as a useful C1 feedstock, CO2 is observed molecularly-bound, but highly activated, on the Pt4cluster. It is trapped behind a barrier on the reactive potential energy surface which prevents dissociation.

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IR Signature of Size‐Selective CO₂ Activation on Small Platinum Cluster Anions, Pt_n⁻ (n=4–7)

Green

Justen

Schöllkopf

et al. 2018

Angewandte Chemie

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Aktivierung von Kohlenstoffdioxid an Metallzentren: Entwicklung des Ladungstransfers von Mg ^.+ auf CO₂ in [MgCO₂(H₂O)_n]^.+, n=0–8

et al. 2020

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Wir untersuchen die Aktivierung von Kohlenstoffdioxid durch einfach geladene, hydratisierte Magnesium‐Kationen Mg .+(H2O)n mittels Infrarot‐Mehrfach‐Photonendissoziationsspektroskopie (IRMPD) und quantenchemischen Rechnungen. Die Spektren von [MgCO2(H2O)n].+ von 1250 bis 4000 cm−1 zeigen einen scharfen Übergang von n=2 auf n=3 für die Position der antisymmetrischen Streckschwingung des CO2‐Moleküls. Dies ist ein klarer Beleg für die Aktivierung des CO2‐Moleküls durch Ladungstransfer von Mg .+ auf CO2 für n≥3. In kleineren Clustern koordiniert lineares CO2 an die Metallzentren. Ab n=5 wird eine weitere Konformationsänderung beobachtet, wobei die Koordination von CO2.− an Mg2+ allmählich von zwei‐ zu einzähnig wechselt, konsistent mit der Präferenz des Mg2+‐Ions für Hexakoordination. Die Ergebnisse zeigen im Detail wie Hydratation die CO2‐Aktivierung durch Ladungstransfer an Metallzentren begünstigt.

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IR Signature of Size‐Selective CO₂ Activation on Small Platinum Cluster Anions, Pt_n⁻ (n=4–7)

et al. 2018

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Infrared multiple photon dissociation spectroscopy (IR-MPD) has been employed to determine the nature of CO binding to size-selected platinum cluster anions, Pt (n=4-7). Interpreted in conjunction with density functional theory simulations, the results illustrate that the degree of CO activation can be controlled by the size of the metal cluster, with dissociative activation observed on all clusters n≥5. Of potential practical significance, in terms of the use of CO as a useful C1 feedstock, CO is observed molecularly-bound, but highly activated, on the Pt cluster. It is trapped behind a barrier on the reactive potential energy surface which prevents dissociation.

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