Study on the reusability of fluorescent nuclear track detectors using optical bleaching

Research Progress of Radio-photoluminescence Materials and Their Applications

“…The central area is a general luminescence diagram of RPL materials, the central ring area introduces common and new RPL materials, and the outer ring area lists some potential applications of RPL materials RPL 是通过电离辐射与介质材料相互作用，在 材料内部形成一个或多个发光中心，这些发光中心 被紫外光激发进而发光的现象。一般情况下，RPL 形成的发光中心是稳定的，并随着一定时间内累积 辐射剂量的增加而增加。由于发光中心通常具有光 致发光(Photoluminescence, PL)的特性，且 PL 强度 与辐射剂量呈线型关系，所以可通过观察 PL 强度 评估所测量的辐射剂量 [7] 。相比于其他辐射存储发 光材料，RPL 材料最显著的特点就是能够将采集到 的辐射信号稳定地存储于材料本身，且能够被几乎 无损地重复读出，进而减少监测结果的不确定性。 1951 年，Schulman 等 [8] 首次在 Ag 掺杂磷酸盐玻璃 中发现了 RPL 现象，并将其应用于意外事故的剂量 监测，可测量的剂量范围为 0.1~10 Gy。20 世纪 50 年代末，英国原子能研究机构开发了一款基于 RPL 的剂量学系统，实现对辐照剂量的读取。1966 年， Yokota 等 [9] 通过调整玻璃的成分，研发出性能更优 的锂铝磷酸盐玻璃，可测量的剂量范围扩展至 0.1 mGy~10 Gy。由于当时的旧式辐射剂量计读数系统 无法去除 RPL 信号中玻璃本身的固有 PL 信号以及 由玻璃表面污垢引起的背景噪声信号，RPL 剂量计 未能大规模普及应用。直到 1986 年，Piesch 等 [10] 采 用脉冲激光束作为激发紫外光， 有效地解决了 PL 背 景噪声信号的问题。1990 年，日本东芝公司和德国 卡尔斯鲁厄核研究中心联合研发了一款新型 RPL 剂量计以及读数系统，大幅度提升了读出效率和精 确度，读出时间也从秒级减小到了微秒级，这一进 展也为此后辐射剂量计的大规模推广打下了一定的 基础。2006 年，日本 Chiyoda 公司开始对钠铝磷酸 盐玻璃剂量计进行大规模量产，并正式开放人体剂 量监测服务 [7] 。除了 Ag 掺杂磷酸盐玻璃(Ag-doped phosphate glass, Ag-PG)外，其它一些 RPL 材料(如 Al2O3:C,Mg、LiF 等)也相继被发现，并应用于人体 临床诊疗及粒子轨迹探测等 [11][12] 。此外，随着辐射 成像技术的广泛应用，RPL 材料也被作为一种极具 潜力的 X 射线成像介质，满足兼具高空间分辨率及 定量化辐射信息存储的需求。 本文概述了传统和新型 RPL 材料的发光原理、 性能特点及其应用，特别总结了不同 RPL 材料在辐 射探测性能方面的差异。最后，本文对 RPL 材料的 优势及其不足之处进行了归纳分析，探讨了目前存 在的主要问题以及可能的解决思路，并对其发展趋 势进行了展望，以期为我国 RPL 材料的发展和应用 提供帮助和参考。…”

“…When the dose is higher than 5 Gy, the RPL is observed with a digital camera with a dose higher than 0.5 Gy. RPL glass particles exposed to gamma rays ( 60 Co) can emit orange light under UV light [87] 3.2 荧光核轨道探测器 RPL 不仅可以被辐射照射诱导，同样也可以被 重粒子诱导。由于入射在材料上的重粒子在基体中 发生非弹性迁移时会沉积它们的能量，沉积的能量 会诱导基体沿迁移轨迹发生电离作用。最终，沿着 重粒子的核轨迹路径上产生一系列的 RPL 中心。由 此产生的 RPL 信号不仅能够通过传统的稳态 PL 技 术读出，也可以通过共聚焦荧光显微镜技术读出。 基于此，RPL 可被用于荧光核轨迹探测器 (Fluorescent nuclear track detector, FNTD)。 Sykora 等 [88] 使用 Al2O3:C,Mg 晶体板作为 RPL 探测器，共聚焦荧光显微镜作为读出装置得到了快 中子轨迹的 2D 荧光图像，通过观察荧光的离散轨 道可以间接获得核子的移动轨迹，如图 7(a)所示。 由于 RPL 强度与沉积能量呈线性关系，可通过轨迹 密度和分布的直方图区分重粒子的种类 [89] ， 如图 7(c) 所示。此外，为了研究 Al2O3:C,Mg 在 FNTD 的成像 应用中的可重复性，Muneem 等 [12] 提出一种在一定 轨道密度下进行光学漂白的方法，发现 Al2O3:C,Mg 在高轨道密度下能够重复使用 7 次以上。此外， Bilski 等 [90] 将 LiF 用于 FNTD，观察到入射的中子 通过 6 Li(n,α) 3 H 核反应和 6 Li 相互作用， 产生 α 粒子 和 3 H 核子，如图 7(b)所示。Kodaire 等 [91] 将 Ag-PG 用于 FNTD， 在共聚焦显微镜下检测到从 C 到 Fe 等 一系列重粒子的荧光核轨迹。Onoda 等 [41] 将金刚石 中的 NV 中心用于 FNTD，使用高能重带电粒子照 射金刚石，成功观察到金刚石中 NV 中心的离子轨 迹。 图 7 RPL 材料用于 FNTD 以及 MRT Fig. 7 RPL materials for FNTD and MRT (a) Nuclear track detection of fast neutrons demonstrated by using Al2O3:C,Mg [88] ; (b) Nuclear track image obtained by using LiF as FNTD [7] ; (c) A histogram of nuclear tracks detected by Al2O3:C,Mg [89] ; (d) Dose response function of Sm-doped RPL materials for dose monitoring in MRT [74] 此外，研究人员通过使用受激发射损耗的显微 技术(Stimulated emission depletion, STED)突破了衍 射极限的瓶颈，图像的空间分辨率可达几十纳米 [7] 。 基于这项技术，FNTD 有望应用于辐射生物学领域， 如使用生物细胞包裹 RPL 探测器，以检测生物细胞 的移动轨迹或辐射损伤等 [92] 。…”