Two-photon absorption enhancement for organic acceptor molecules with QD antennas

Roth, Sina; Trinh, Phuong Thao; Wachtveitl, Josef

doi:10.1039/d1nr01696b

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“…FRET (Figure ) is the most extensively researched phenomenon in hybrid systems to date (Table ). ,,,,,− It is also a technique for supporting the findings of whether a donor and acceptor are closely bound.…”

Section: Methods Of Characterizationmentioning

confidence: 99%

The Rise and Future of Discrete Organic–Inorganic Hybrid Nanomaterials

et al. 2022

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Hybrid nanomaterials (HNs), the combination of organic semiconductor ligands attached to nanocrystal semiconductor quantum dots, have applications that span a range of practical fields, including biology, chemistry, medical imaging, and optoelectronics. Specifically, HNs operate as discrete, tunable systems that can perform prompt fluorescence, energy transfer, singlet fission, upconversion, and/or thermally activated delayed fluorescence. Interest in HNs has naturally grown over the years due to their tunability and broad spectrum of applications. This Review presents a brief introduction to the components of HNs, before expanding on the characterization and applications of HNs. Finally, the future of HN applications is discussed.

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Section: Methods Of Characterizationmentioning

confidence: 99%

The Rise and Future of Discrete Organic–Inorganic Hybrid Nanomaterials

et al. 2022

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“…The commonly used signal amplification methods are rolling circle amplification, , hybridization chain reaction, and target-catalyzed hairpin assembly technology, which require the design of complicated DNA sequences or expensive enzymes. Nanoparticles with specific morphologies, such as upconversion nanoparticles, , metal–organic frameworks and core–shell nanoparticles, − are often sophisticated and hard to prepare. Thus, they are not conducive to the establishment of rapid detection methods.…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Fluorescence Resonance Energy Transfer Aptasensor of Ochratoxin A Constructed Based on Gold Nanorods and DNA Tetrahedrons

Hao

Peng

et al. 2022

J. Agric. Food Chem.

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Ochratoxin A (OTA) contamination of corn has received significant attention due to the wide distribution and high toxicity of OTA. The maximum residue limit standard of OTA in corn has been established by the Chinese Government and other unions. Nanoparticle-based fluorescence resonance energy transfer (FRET) assays are promising methods for the sensitive and fast detection of OTA. However, satisfactory detection sensitivity is commonly achieved with complicated signal amplification processes or specific nanoparticle morphologies, which means that these assays are not conducive to fast detection. This study proposes a simple and novel strategy to improve the sensitivity of FRET aptasensors. In this strategy, a DNA tetrahedron was first used in gold nanorod-based FRET aptasensors. DNA tetrahedron-modified gold nanorods are used as fluorescent acceptors, and Cy5-modified complementary sequences of the OTA aptamer are used as fluorescent donors. The aptamers of OTA are embedded in the DNA tetrahedrons, and FRET occurs when the aptamers hybridize with the Cy5-modified complementary sequences. The aptamerintegrated DNA tetrahedron modified on the surface of gold nanorods acts as an anchor, thus avoiding the crowding and entanglement of aptamers. Due to the competitive combination between the OTA aptamers and complementary sequences, the greater the amount of OTA, the less the amount of Cy5-modified complementary sequences that bind with the aptamers and the less the amount of Cy5 that is quenched. Thus, the fluorescence intensity is positively related to the OTA concentration. In this study, in the concentration range of 0.01−10 ng/mL, the fluorescence intensity was found to be linearly related to the logarithmic concentration of OTA. The limit of detection was calculated to be 0.005 ng/mL. The specificity of the developed biosensor was demonstrated to be efficient. The accuracy and stability of the developed aptasensor were also tested, and the method exhibited good performance in real samples.

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“…Außerdem konnte die Anzahl an Fehlstellen auf der Quantenpunktoberfläche durch den Schalenwachstum verringert werden, was zur Reduktion der trap state Emission und damit verbunden auch zu höheren Fluoreszenzquantenausbeuten führte. Die ZnS Schale basierte für Cadmiumhaltige Quantenpunktkerne auf den Precursormaterialien ZnO und S. ZnSe/ZnS wurde mit Precursorlösungen aus Zinkstearat und S synthetisiert.Für die Synthese von CdS/ZnS Partikeln basierte die berechnete Menge an ZnO und S auf der Veröffentlichung von Dong et al[126,127] Es wurde ZnO Heckel (Goethe Universität, Frankfurt am Main) im Rahmen der Doktorarbeit von Yvonne Becker synthetisiert und uns zur Verfügung gestellt. Hierbei handelt es sich um einen neuartigen NDBF-cage mit einem Absorptionsmaximum um 420 nm.…”

unclassified

Spektroskopische Charakterisierung von Halbleiter-Quantenpunkten und deren Hybridsystemen

Hasenstab¹

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Im Rahmen dieser vorliegenden Thesis wurden verschiedene photosensitive Systeme anhand statischer und zeitaufgelöster optischer Spektroskopiemethoden charakterisiert. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit lag in der Entwicklung und Untersuchung neuer Quantenpunkt-basierter Hybridsysteme. Es war möglich die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte über Optimierung der Syntheseschritte zu variieren und so auf geplante Projekte anzupassen. Im Projekt „Quantenpunkte als Zwei-Photonen Antenne“ sollten die hohen Zwei-Photonen Einfangquerschnitte von Quantenpunkten ausgenutzt werden um in Kombination mit einer photolabilen Schutzgruppe, ein Uncaging im NIR-Bereich zu realisieren. Es wurden ZnSe/ZnS Partikel synthetisiert, die eine starke Emission im Bereich der Absorption der Schutzgruppe zeigen. Anhand von zeitaufgelösten transienten Absorptionsexperimenten mit einer Anregungswellenlänge bei 775 nm wurde eine Zwei-Photonen Absorption der Partikel nachgewiesen. Jedoch wurden starke Emissionsbeiträge aus Fallenzuständen und eine geringe Stabilität beobachtet. Die Synthese von CdS/ZnS Quantenpunkten lieferte stabile Partikel mit geringer trap state Emission. Diese Partikel wurden in einem Modellhybridsystem als Energiedonoren eingesetzt. Als Akzeptor wurde der Farbstoff Cumarin343 gewählt. In statischen Absorptions- und Emissionsmessungen, zeitkorrelierten Einzelphotonenmessungen sowie in fs-zeitaufgelösten transiente Absorptionsmessungen konnte ein ultraschneller Energietransfer nach Ein-Photonen Anregung des Hybridsystems beobachtet werden. Über TPiF Messungen wurde die Zwei-Photonen Absorption der Quantenpunkte detektiert. Ein Energietransfer nach Zwei-Photonen Anregung der Quantenpunkte wurde beobachtet. Schließlich wurde ein Hybridsystem aus CdS/ZnS und der photolabilen Schutzgruppe Az-NDBF (Synthese im AK Heckel, Goethe Universität, Frankfurt a. M.) untersucht. Auch in diesem System wurde ein Energietransfer von Quantenpunkt auf die Schutzgruppe nach Ein- und Zwei-Photonen Anregung beobachtet. Anhand von TA Experimenten wurde eine Zeitkonstante von <100 ps für den Energietransfer nach Ein-Photonen Anregung ermittelt. Es konnte anhand der vorgestellten Resultate gezeigt werden, dass sich Quantenpunkte, aufgrund der guten Anpassung ihrer optischen Eigenschaften generell sehr gut als Antennen für organische Verbindungen eigenen. Des Weiteren wurde ein Hybridsystem aus CdSe/ZnS Quantenpunkten und einer Dyade (Verbindung eines DTE Photoschalters und BODIPY Derivats), entworfen und charakterisiert. Ein ultraschneller EET von BODIPY auf den geschlossenen DTE Schalter wurde in vorangegangenen Studien beobachtet. Dieser EET führte zur Löschung der BODIPY-Emission. Sobald der Photoschalter im offenen Zustand vorliegt, findet aufgrund des fehlenden spektralen Überlapps kein EET statt und es wird die BODIPY-Emission detektiert. Die Erweiterung der Dyade um einen Quantenpunkt zeigte nach Anregung des Quantenpunkts dessen Fluoreszenzlöschung. Da die Emissionsbande der Quantenpunkte im Absorptionsbereich des BODIPY Farbstoffes liegt, konnte über statische und zeitaufgelöste Experimente ein ultraschneller EET von CdS/ZnS auf den Farbstoff ermittelt werden. Dies führte zu der Erweiterung des Anregungsspektrums des BODIPY Farbstoffs. Die Kopplung der Dyade an die Quantenpunktoberfläche lieferte eine Verbindung mit dem breiten Anregungsspekrum des Quantenpunkts und der schaltbaren Fluoreszenz der Dyade. Das Hybridsystem aus CdSe Quantenpunkten und PDI zeigte vom Verhältnis der Quantenpunkte zu gekoppelten PDI Molekülen abhängige Fluoreszenzsignale. In TA Experimenten wurde ein ultraschneller EET ermittelt. Für hohe PDI Konzentrationen wurde ein weiterer EET von höher angeregten Elektronen auf das PDI identifiziert. Neben der EET Charakterisierung konnte ein zusätzlicher Prozess innerhalb des Hybridsystems mit hoher PDI Konzentration beobachtet werden. Auf den EET von Quantenpunkt auf PDI folgt ein ET aus dem Valenzband des Quantenpunkts in das HOMO des PDI*. In vorangegangene Arbeiten zu Hybridsystemen aus CdSe/ZnS und PDI wurde kein ET beobachtet. In dem beschriebenen Projekt konnte der Einfluss einer passivierenden Schale auf die elektronischen Eigenschaften von CdSe Quantenpunkten gezeigt werden. Im letzten Teil dieser Thesis wurde die spektroskopische Charakterisierung einer NVOC und zweier NDBF Schutzgruppen beschrieben. Es konnten anhand statischer Absorptionsmessungen eine Freisetzungsquantenausbeute für NVOC-Adenin von 1,1 % ermittelt werden. Die Charakterisierung der Schutzgruppen mit einer NDBF Grundstruktur (DMA-NDBF und Az-NDBF) ergab eine Abhängigkeit der Freisetzungs- und Fluoreszenzausbeute von der Polarität des Lösungsmittels. In polarer Umgebung reduzierten sich die Quantenausbeuten deutlich...

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Two-photon absorption enhancement for organic acceptor molecules with QD antennas

Abstract: The photophysics of an inorganic/organic hybrid system was studied by time-resolved optical spectroscopy, focusing on the goal of increasing the two-photon efficiency of photoresponsive systems. The hybrid system consists of...

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The Rise and Future of Discrete Organic–Inorganic Hybrid Nanomaterials

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Fluorescence Resonance Energy Transfer Aptasensor of Ochratoxin A Constructed Based on Gold Nanorods and DNA Tetrahedrons

Spektroskopische Charakterisierung von Halbleiter-Quantenpunkten und deren Hybridsystemen

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