Ultrathin two-dimensional Ni–MOF with high-valence oxidation states as high-performance electrocatalytic catalysts for benzyl-alcohol oxidation

Abstract

摘要超薄二维金属有机框架(Two-dimensional metal-organic frameworks (2D MOFs))具有较大的比表面积和 开放的催化活性中心, 在电催化反应中具有潜在的应用价值. 本工作报道了一种溶剂热法制备的具有开放位点的 超薄2D Ni-MOF纳米片阵列及其在电催化苯甲醇氧化(Electrocatalytic benzyl-alcohol oxidation (EBO))方面的应 用. 作为一种高性能的EBO电催化剂, 2D Ni-MOF表现出较低的过电位和优异的化学耐久性, 仅需要约1.50 V的 电位即可达到250 mA cm −2 , 苯甲醇氧化效率达85%. 2D Ni-MOF纳米片阵列相比于同样具有超薄结构的2D Ni (OH) 2 纳米片阵列, 反应过电势降低约35 mV(@50 mA cm −2 ), 具有更快的反应动力学. 在同一恒电位下进行苯甲 醇氧化反应时, 具有更高的响应电流, 并且在连续电解20000 s后, 可保留25 mA cm −2 的电流密度, 接近Ni(OH) 2 纳 米片的两倍, 表现出更优异的电催化活性. Ni-MOF纳米片中的Ni具有更高的氧化态, 在EBO反应中更容易转化成 活性位点NiOOH, 使得其在更低的电位下能有效催化苯甲醇的电氧化反应. 这一结果为进一步设计高性能电催化 苯甲醇氧化反应电催化剂提供新的视角.