Сonversion of n-butanol to hydrocarbons over H-ZSM-5, H-ZSM-11, H-L and H-Y zeolites

Varvarin, A. M.; Khomenko, K.M.; Brei, V. V.

doi:10.1016/j.fuel.2012.10.032

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“…Zeolites are widely used as strong acid catalysts. A whole series of zeolite lattices is known, each with their own unique structure often leading to differences in selectivity with a change of zeolite lattice for a specific type of reaction [22,[25][26][27]. These catalysts have shown to be suitable for the acid-catalyzed dehydration of ethanol and butanol [4,[28][29][30][31].…”

Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Study of n-butanol conversion to butenes: Effect of Si/Al ratio on activity, selectivity and kinetics

Gunst

Sabbe

Reyniers

et al. 2019

Applied Catalysis A: General

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As bio-butanol is gaining more and more interest as a commercially available bioresource, the dehydration of this alcohol towards butenes and higher carbons gains more of interest. In general HZSM-5 has shown to be the most promising catalyst for this conversion. The role of the zeolite's Si/Al ratio in the butanol dehydration reaction is still not fully understood. Experimental data obtained for a series of HZSM-5 with decreasing Si/Al ratio revealed an increase in activity of the catalyst per active site without affecting the selectivity profile. To understand the underlying effects, a microkinetic model was constructed for H-ZSM-5 with a Si/Al ratio of 25, based on literature DFT calculations, and the model was further modified by fitting the key parameters to the measured data at the four different temperatures studied in this work. This resulted in an adequate model for the dehydration of butanol across the evaluated temperature range of 503K to 533K. Investigation of the occurring mechanisms indicated a inhibiting effect due to the strong adsorption of din -butylether. This 'poisoning' of the catalyst surface resulted in a peculiar S-like curve for the conversion site time relation, which was also experimentally observed. This newly fitted base model was used to obtain more insight in the effect of the Si/Al ratio by implementing an additional H parameter, which is related to the adsorption strength of n-butanol in the base model. H varies between-4.8 to +11.3 kJ/mol and provides a good fit for Si/Al ratios ranging from 15 to 140. The higher dehydration rates observed with decreasing Si/Al can be traced back to an increase in adsorption strength resulting in an overall increase in surface coverage. The constant selectivity-conversion profile can be explained by a similar dependency of all elementary steps on the adsorption strength. The model developed in this study enables to simulate and understand the experimentally observed effects of temperature and Si/Al ratio on the n-butanol dehydration.

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Section: Introductionmentioning

confidence: 99%

Study of n-butanol conversion to butenes: Effect of Si/Al ratio on activity, selectivity and kinetics

Gunst

Sabbe

Reyniers

et al. 2019

Applied Catalysis A: General

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“…A condição de seletividade e a acidez da zeólita ZSM-5 são adequadas para a transformação do etanol em eteno, olefinas C 3 -C 4 ou em hidrocarbonetos [2,[4][5][6][7]. Também, observou-se, através de experimentos realizados para a reação de conversão de etanol, com diferentes metais impregnados sobre a zeólita ZSM-5, que o rendimento final de produtos BTX (benzeno, tolueno e xileno) é maior que no caso do uso da zeólita pura e, em alguns casos, a reação pode ser realizada a temperaturas relativamente baixas [8][9][10][11][12].…”

Section: Introductionunclassified

“…Por isso, o petróleo é a principal matéria-prima empregada para produzir os derivados utilizados, tais como: combustíveis, lubrificantes e produtos petroquímicos [1]. Os compostos aromáticos são obtidos no processo de pirólise da nafta ou através da reforma catalítica (um dos processos envolvidos no refino de petróleo); sendo assim, a obtenção de hidrocarbonetos (em especial olefinas C 3 -C 4 e aromáticos) através da conversão do etanol é uma importante alternativa e tem atraído considerável interesse já há algum tempo [2,3].A condição de seletividade e a acidez da zeólita ZSM-5 são adequadas para a transformação do etanol em eteno, olefinas C 3 -C 4 ou em hidrocarbonetos [2,[4][5][6][7]. Também, observou-se, através de experimentos realizados para a reação de conversão de etanol, com diferentes metais impregnados sobre a zeólita ZSM-5, que o rendimento final de produtos BTX (benzeno, tolueno e xileno) é maior que no caso do uso da zeólita pura e, em alguns casos, a reação pode ser realizada a temperaturas relativamente baixas [8][9][10][11][12].…”

unclassified

Conversão catalítica do etanol sobre catalisadores suportados em ZSM-5

Lima

Perez‐Lopez

2018

Cerâmica

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ResumoO petróleo, fonte de energia não renovável, é a principal matéria-prima usada na produção de derivados como combustíveis, lubrificantes e petroquímicos básicos. Neste contexto o etanol, uma matéria-prima renovável, torna-se fonte para a obtenção de hidrocarbonetos de maior valor agregado, tais como, benzeno, tolueno, etc. Este trabalho teve como objetivo avaliar o efeito de diferentes metais suportados em zeólita HZSM-5 para a conversão do etanol em produtos com maior valor agregado. Duas séries de catalisadores foram preparadas com diferentes metais e diferentes teores de Ni em HZSM-5 comercial. As amostras foram caracterizadas por área específica S BET , DRX, TPD-NH 3 e TPO. Os ensaios de atividade foram realizados em um reator tubular de leito fixo na faixa de temperatura entre 300 e 400 °C, usando etanol como reagente. Os resultados sugerem que o tipo e a quantidade de metal usado na modificação da zeólita HZSM-5 comercial influencia a seletividade para formação dos hidrocarbonetos superiores, bem como a temperatura de reação. A utilização de menores vazões favoreceu a formação de produtos pesados. A formação dos hidrocarbonetos superiores diminuiu ao longo da reação devido à deposição de carbono sobre a superfície do catalisador. Palavras-chave: catálise heterogênea, conversão do etanol, zeólita HZSM-5, catalisadores suportados, hidrocarbonetos superiores. Abstract The oil, a non-renewable energy source, is the main raw material used to produce derivatives such as fuels INTRODUÇÃOO petróleo tem sido responsável pelo fornecimento de um terço da energia primária consumida no planeta. Sua composição química, baseada em hidrocarbonetos de grande heterogeneidade molecular, abre caminhos para usos industriais mais especializados e sofisticados. Por isso, o petróleo é a principal matéria-prima empregada para produzir os derivados utilizados, tais como: combustíveis, lubrificantes e produtos petroquímicos [1]. Os compostos aromáticos são obtidos no processo de pirólise da nafta ou através da reforma catalítica (um dos processos envolvidos no refino de petróleo); sendo assim, a obtenção de hidrocarbonetos (em especial olefinas C 3 -C 4 e aromáticos) através da conversão do etanol é uma importante alternativa e tem atraído considerável interesse já há algum tempo [2,3].A condição de seletividade e a acidez da zeólita ZSM-5 são adequadas para a transformação do etanol em eteno, olefinas C 3 -C 4 ou em hidrocarbonetos [2,[4][5][6][7]. Também, observou-se, através de experimentos realizados para a reação de conversão de etanol, com diferentes metais impregnados sobre a zeólita ZSM-5, que o rendimento final de produtos BTX (benzeno, tolueno e xileno) é maior que no caso do uso da zeólita pura e, em alguns casos, a reação pode ser realizada a temperaturas relativamente baixas [8][9][10][11][12]. Van der Borght et al. [13] estudaram a conversão do etanol para a obtenção de hidrocarbonetos superiores utilizando HZSM-5 modificada com os metais Fe, Ni e Ga, onde os resultados foram comparados aos obtidos para a zeólit...

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“…Conversion of butanol to gasoline-range hydrocarbons has been studied by various research groups [35,[61][62][63]; however, research on this issue seems to be limited. The reaction sequence includes dehydration of butanol as the first step of alcohol-gasoline conversion over solid acids.…”

Section: Upgrading Of Butanol To Fuelsmentioning

confidence: 99%

“…The reaction sequence includes dehydration of butanol as the first step of alcohol-gasoline conversion over solid acids. The most recent study on this issue has been reported by Varvarin et al [63] over a series of zeolites as catalysts. Early studies reported by Le Van Mao and McLaughlin [62] revealed that among various light alcohols used as feedstock, the higher yields in liquid hydrocarbons are obtained with butanol.…”

Section: Upgrading Of Butanol To Fuelsmentioning

confidence: 99%

8. Conversion of lignocellulosic biomass-derived intermediates to hydrocarbon fuels

Heracleous,

Vasiliadou,

Iliopoulou

et al. 2015

Biorefineries

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Biofuels -liquid and gaseous fuels derived from organic matter -can play an important role in reducing CO 2 emissions in the transport sector and enhancing energy security. Although lignocellulosic biomass presents the highest potential as feedstock, its conversion faces physical, chemical, and technical limitations due to the complex structure of biomass. Moreover, biofuels produced from primary processing of lignocelluloses require further upgrading to hydrocarbons, in order to be able to be used as drop-in fuels, i.e., fuels that are fully compatible with the existing fuel infrastructure and can run in today's engines without modifications. In this chapter, we present an overview on the secondary processing of lignocellulosic biomass-derived intermediates (namely pyrolysis bio-oil, sugars, and butanol) to hydrocarbon fuels.

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Сonversion of n-butanol to hydrocarbons over H-ZSM-5, H-ZSM-11, H-L and H-Y zeolites

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Study of n-butanol conversion to butenes: Effect of Si/Al ratio on activity, selectivity and kinetics

Study of n-butanol conversion to butenes: Effect of Si/Al ratio on activity, selectivity and kinetics

Conversão catalítica do etanol sobre catalisadores suportados em ZSM-5

8. Conversion of lignocellulosic biomass-derived intermediates to hydrocarbon fuels

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