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NMe4[C5H5Cr(CO)3] kristallisiert monoklin in der Raumgruppe P21 mit zwei Formeleinheiten pro Elementarzelle. Die Kristallstruktur wurde durch Röntgenbeugungsexperimente ermittelt (R=5,5%, 1375 beobachtete Reflexe). Die Struktur Besteht aus leicht verzerrten Tetramethylammoniumionen und einem Tricarbonylchromat(1–)‐Anion mit einem π‐gebundenen Cyclopentadienyl‐Liganden. Die CO‐Gruppen des Anions sind elektrostatisch in Richtung der H‐Atome des Kations orientiert. Die CO‐Gruppen des Anions sind elektrostatisch in Richtung der H‐Atome des Kations orientiert. was zu einer Abweichung von der lokalen C3v‐Symmetrie der Cr(CO)3‐Gruppe führt. Auf der Basis der Kristallstruktur wird das Schwingungsspektrum diskutiert und durch die Schwingungsspektren von NMe4[C5H5M(CO)3] (M=Mo, W) ergänzt.

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Die Tetramethylammoniumsalze [(CH3)4N]⊕ mit X⊖ = F⊖, CN⊖, N3⊖ und NCO⊖ reagieren mit ätherischen Lösungen von Dimethylmagnesium unter Bildung der Donator‐Acceptor‐Komplexe [(CH3)4N]2{[(CH3)2Mg]2X}2. In den komplexen Anionen liegen nach den Schwingungsspektren (IR, Raman) Methylbrücken enthaltende Strukturen vom Typ 1 bzw. 4 vor. Durch Anwendung äquimolarer Mengen (CH3)2Mg/[(CH3)4N]⊕X⊖ entstehen mit X⊖ = CI⊖, N3⊖, SCN⊖ Addukte der Zusammensetzung [(CH3)4N]2[(CH3)2MgX]2, deren Anionen methylverbrückte zentrosymmetrische Strukturen vom Typ 5 – 7 aufweisen.

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