O gás carbônico é a fonte primária de carbono ideal para se obter novos compostos, devido principalmente à sua abundância, atoxidade e ao fato de ser renovável. Desta forma, novos métodos de introduzir o CO 2 em rotas sintéticas se fazem necessários. Dentre os possíveis métodos, nesta tese foram estudadas duas rotas diferentes de utilização do gás carbônico: uma, empregando complexos bimetálicos como catalisadores da inserção do CO 2 em alcenos e alcanos e outra utilizando enzimas imobilizadas em partículas magnéticas, atuantes no ciclo de redução do CO 2 ao metanol.Os complexos bimetálicos foram construídos a partir do ligante de ponte, bispirrolidyl-fenil (BPP) incorporando grupos difenilmetanol e difenilfosfino em suas arquiteturas moleculares. Sua inspiração partiu de sistemas biomiméticos para a redução do CO 2 , e foi direcionada para a carboxilação de hidrocarbonetos. Nas reações de acoplamento carbono-carbono, observou-se que com o iodeto de metila, os complexos foram capazes de transformar o gás carbônico e produzir acetato de metila. Já nas reações com 1-deceno, isobutano e iso-octano, apenas três complexos se mostraram eficientes: BPP(ONi,ONi), BPP(OZn,OPPh 2 Pd) e BPP(OPPh 2 Pd,OPPh 2 Pd).Na rota enzimática, fez-se uso de enzimas imobilizadas do tipo desidrogenase e três tipos de nanopartículas magnéticas (MagNP) como suporte (MagNP-APTS, MagNP@SiO 2 -APTS e MagNP-APTS/Glioxil-Agarose, APTS = aminopropiltrimetoxissilano). Observou-se que para a imobilização da álcool desidrogenase e da formaldeído desidrogenase, o melhor suporte foi a MagNP@SiO 2 -APTS, enquanto para a formato desidrogenase, o melhor suporte de imobilização foi a MagNP-APTS. Para a glutamato desidrogenase, um sistema com imobilização via múltiplos pontos, como na MagNP-APTS/Glioxil-Agarose, conduziu a um melhor desempenho, . Os melhores sistemas enzima-suporte foram utilizados em uma reação multi-enzimática com CO 2 , NADH e glutamato para a obtenção de formaldeído e metanol.Os dois métodos de redução do gás carbônico se mostraram capazes de realizar o objetivo da tese, que é a transformação do CO 2 em produtos de maior valor agregado. CO 2 is a primary world carbon source readily available for the production of new compounds, under sustainable conditions due to its great abundance and non-toxic, renewable characteristics. Hence, there is a compulsive interest to develop new methodologies capable of introducing carbon dioxide in the chemical synthetic routes. Among the many possible alternatives, two different strategies were pursued this thesis: one using bimetallic complexes as catalysts, and the other one using enzymes supported on superparamagnetic nanoparticles. PalavrasThe bimetallic complexes were based on the bridging bis-pyrrolidyl-phenol (BPP) architecture encompassing diphenylmethanol and diphenylphosphino groups. They were inspired in biomimetic systems for the chemical reduction of CO 2 and employed in the carboxylation of hydrocarbons. In such carbon-carbon coupling reactions, the bimetallic complexes were able to catal...
scite is a Brooklyn-based organization that helps researchers better discover and understand research articles through Smart Citations–citations that display the context of the citation and describe whether the article provides supporting or contrasting evidence. scite is used by students and researchers from around the world and is funded in part by the National Science Foundation and the National Institute on Drug Abuse of the National Institutes of Health.
customersupport@researchsolutions.com
10624 S. Eastern Ave., Ste. A-614
Henderson, NV 89052, USA
This site is protected by reCAPTCHA and the Google Privacy Policy and Terms of Service apply.
Copyright © 2024 scite LLC. All rights reserved.
Made with 💙 for researchers
Part of the Research Solutions Family.