Crystal vibrational spectra, olivine, silicates, Raman spectra, IR spectra Polarized R a m a n (Ra) and IR reflection spectra from single crystals of olivine, forsterite, monticellite and tephroite have been measured and assigned. Comparing the different spectra including those of other substances of the same structure, it could be shown, that the four stretching vibrations of the S i0 4 tetrahedra are the only vibrations which may be interpreted as independent group vibrations. Cation typical vibrations are more or less strongly coupled to the deformation vibrations of the S i0 4 tetrahedra.Substanzen vom Formeltyp Me1Me2X Y 4, die im Olivin-Gitter kristallisieren, waren schon oft Gegen stand spektroskopischer Untersuchungen. D u k e und St e p h e n s 1 haben die IR-Pulverspektren natürlicher Silikate dieses Gittertyps ((Me1z, Me1_2)2S i0 4) mit un terschiedlichen Metallzusammensetzungen gemessen.T a rte 2-4 erweiterte den Substanzkreis, indem er bei hydrothermal und in fester Phase synthetisierten pulverförmigen Substanzen nicht nur die Metalle Me variierte, sondern auch Si durch Ge ersetzte ((Me1*, Me21_2)2(Si2;,Ge1_z) 0 4). Von Einkristallen sind die be reits 1936 von Matossi und K r ü g e r 5 gemessenen unpolarisierten IR-Reflexionsspektren von O l iv in selbst ((Mg,Fe)2S i0 4), der dem hier betrachteten Gittertyp den Namen gab, und von Fayalit (Fe2S i0 4), dem einen Endglied der Mischkristallreihe, bekannt. D e l o u p y 6 hat die polarisierten IR-Reflexionsspektren von Chrysoberyll (Al2B e0 4) veröffentlicht. Als einzige R a m a n -Messungen liegen die Pulverspek tren natürlicher Silikate mit den Kationen Mg, Fe, Mn und Ca von G riffith 7 vor.Alle Autoren interpretieren die Spektren mit den Schwingungen der beiden Baugruppen, die in der Git terstruktur erkennbar sind (s.u.): Der S i0 4-bzw. B e0 4-Tetraeder und der MeOe-Oktaeder. Es erhebt sich jedoch die Frage, ob damit nicht ein zu sehr verSonderdruckanforderungen an Prof. Dr. E. einfachtes Modell benutzt wird. Vielmehr erscheint es notwendig, die Kopplung der einzelnen Baugrup pen in der Elementarzelle zu berücksichtigen und vor allem zu untersuchen, ob im Bereich niedriger Fre quenzen noch zwischen Baugruppenschwingungen, also lokalisierten Schwingungen, und Gitterschwin gungen unterschieden werden kann. T a r t e brachte diese Fragen durch den isotypen Germanat-SilikatErsatz2-4 und neuerdings auch durch Verwendung von Si-und Mg-Isotopen8 einer Lösung näher. Eine de tailliertere Deutung war aber bisher vor allem deshalb erschwert, weil polarisierte IR-und R a m a n -Spek tren (mit Ausnahme von Al2B e0 4) nicht bekannt wa ren.Der gleichen Schwierigkeit begegnete eine modell mäßige Rechnung für die IR-aktiven Schwingungen des Mg2S i0 4 und des y-Ca2S i0 4 durch O e h l e r und G ü n t h a r d 9, die sich mangels anderer Daten nur auf die Spektren der pulverförmigen Substanzen stützen konnte. Dadurch war die Zuordnung der einzelnen Banden zu den verschiedenen Schwingungsrassen nicht eindeutig, so daß auch die berechneten Kraftkonstan ten nicht die erwün...