Machinelike behavior—reversible dethreading and rethreading of a molecular bead—is demonstrated in a self‐assembled monolayer (SAM) of a pseudorotaxane on gold. Furthermore, unprecedented ion‐gating behavior associated with threading and dethreading is observed; the SAM blocks or allows the access of electroactive species to the electrode surface depending on the presence or absence of the threaded molecular bead (see picture).

Reversibles Ab‐ und Wiederauffädeln von Cucurbiturilmolekülen wird bei einer selbstorganisierten Monoschicht eines Pseudorotaxans auf Gold beobachtet. Je nach An‐ oder Abwesenheit eines Cucurbituril‐„Rades“ auf der „Achse“ blockiert oder ermöglicht die Monoschicht den Zugang elektroaktiver Spezies zur Elektrodenoberfläche (siehe Bild).