Faradaic reactions including charge transfer are often accompanied with diffusion limitation inside the bulk. Conductive two-dimensional frameworks (2D MOFs) with a fast ion transport can combine bothcharge transfer and fast diffusion inside their porous structure. To study remaining diffusion limitations caused by particle morphology, different synthesis routes of Cu-2,3,6,7,10,11-hexahydroxytriphenylene (Cu 3 (HHTP) 2 ), a copper-based 2D MOF, are used to obtain flake-and rod-like MOF particles. Both morphologies are systematically characterized and evaluated for redox-active Li + ion storage. The redox mechanism is investigated by means of X-ray absorption spectroscopy, FTIR spectroscopy and in situ XRD. Both types are compared regarding kinetic properties for Li + ion storage via cyclic voltammetry and impedance spectroscopy. A significant influence of particle morphology for 2D MOFs on kinetic aspects of electrochemical Li + ion storage can be observed. This study opens the path for optimization of redox active porous structures to overcome diffusion limitations of Faradaic processes.

Faradaysche Prozesse, die mit einem Ladungsübergang einhergehen, unterliegen häufig einer Diffusionslimitierung im Festkörper. Leitfähige zweidimensionale metallorganische Gerüstverbindungen (2D MOFs) mit schnellem Ionentransport können jedoch beides kombinieren – Ladungstransfer und schnelle Diffusion innerhalb ihrer porösen Struktur. Um die verbleibenden Diffusionsbeschränkungen, die durch die Partikelmorphologie verursacht werden, zu untersuchen, werden verschiedene Synthesewege von Cu‐2,3,6,7,10,11‐Hexahydroxytriphenylen (Cu3(HHTP)2), einem kupferbasierten 2D‐MOF, verwendet, um flocken‐ und stäbchenförmige MOF‐Partikel herzustellen. Beide Morphologien werden systematisch charakterisiert und für die redoxaktive Speicherung von Li+‐Ionen evaluiert. Der Redoxmechanismus wird mit Hilfe von Röntgenabsorptionsspektroskopie, FTIR‐Spektroskopie und in situ XRD untersucht. Zudem werden beide Strukturen hinsichtlich ihrer kinetischen Eigenschaften für die Speicherung von Li+‐Ionen mittels Zyklovoltammetrie und Impedanzspektroskopie verglichen, wobei ein signifikanter Einfluss der Partikelmorphologie für 2D‐MOFs auf kinetische Aspekte der elektrochemischen Li+‐Ionenspeicherung festgestellt wird. Diese Studie zeigt Lösungsansätze für die Optimierung redoxaktiver, poröser Strukturen auf, um Diffusionsbeschränkungen Faradayscher Prozesse zu überwinden.