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The magnetic relaxation spectrum of Ni single crystals containing different amounts of carbon interstitials is measured after charging with hydrogen or deuterium. A relaxation maximum observed after hydrogen charging a t 133 K is attributed to the reorientation aftereffect of diatomic C H complexes of orthorhombic symmetry. Similarly after deuterium charging a relaxation maximum a t 139 K is observed. The relaxation times of both these relaxation maxima show significant isotope effects of the activation energies a8 well as the pre-exponential factors. These results are discussed within the framework of an harmonic oscillator model.Das magnetische Relaxationsspektrum von Nickel-Einkristallen, die verschiedene Kohlenstoffkonzentrationen enthalten, wird nach Beladung mit Wasserstoff oder Deuterium untersucht. Ein nach Wasserstoffbeladung bei 133 K auftretendes Relaxationsmaximum kann der Reorientierung biatomarer C-H-Komplexe orthorhombischer Symmetrie zugeordnet werden. Nach Beladung mit Deuterium wird ein Relaxationsmaximum bei 139 K beobachtet. Die Relaxationszeiten beider Relaxationsmaxima zeigen einen betriichtlichen Isotopieeffekt sowohl der Aktivierungsenergien als auch der priiexponentiellen Faktoren. Diese Ergebnisse werden im Rahmen ekes harmonischen Oszillatormodells diskutiert.