Synchrotron‐based nuclear resonance vibrational spectroscopy (NRVS) using the Mössbauer isotope 161Dy has been employed for the first time to study the vibrational properties of a single‐molecule magnet (SMM) incorporating DyIII, namely [Dy(Cy3PO)2(H2O)5]Br3⋅2 (Cy3PO)⋅2 H2O ⋅2 EtOH. The experimental partial phonon density of states (pDOS), which includes all vibrational modes involving a displacement of the DyIII ion, was reproduced by means of simulations using density functional theory (DFT), enabling the assignment of all intramolecular vibrational modes. This study proves that 161Dy NRVS is a powerful experimental tool with significant potential to help to clarify the role of phonons in SMMs.

We report three structurally related single ion Dy compounds using the pentadentate ligand 2,6‐bis((E)‐1‐(2‐(pyridin‐2‐yl)‐hydrazineylidene)ethyl)pyridine (H2dapp) [Dy(H2dapp)(NO3)2]NO3 (1), [Dy(H2dapp)(OAc)2]Cl (2) and [Dy(H2dapp)(NO3)2]Cl0.92(NO3)0.08 (3). The (H2dapp) occupies a helical twisted pentagonal equatorial arrangement with two anionic ligands in the axial positions. Further influence on the electronic and magnetic structure is provided by a closely associated counterion interacting with the central N−H group of the (H2dapp). The slow relaxation of the magnetisation shows that the anionic acetates give the greatest slowing down of the magnetisation reversal. Further influence on the relaxation properties of compounds1 and 2 is the presence of short nitrate‐nitrate intermolecular ligand contact opening further lattice relaxation pathways.

Einzelmolekülmagnete In der Zuschrift auf S. 8902 beschreiben L. Scherthan, A. K. Powell, V. Schünemann et al. eine kernresonanzspektroskopische Methode zur Untersuchung der Schwingungseigenschaften eines Dysprosium(III)‐Einzelmolekülmagneten.

Erstmalig wurde Synchrotron‐basierte nukleare inelastische Streuung (NIS) unter Nutzung des Mößbauer‐Isotops 161Dy für die Untersuchung der vibronischen Eigenschaften eines DyIII‐basierten Einzelmolekülmagneten, [Dy(Cy3PO)2(H2O)5]Br3⋅2 (Cy3PO)⋅2 H2O⋅2 EtOH, eingesetzt. Die experimentelle partielle Phononen‐Zustandsdichte, die alle Schwingungen mit einer Auslenkung des DyIII‐Ions enthält, wurde mit Hilfe von auf Dichtefunktionaltheorie (DFT) basierenden Simulationen reproduziert, was die Zuordnung aller intramolekularen Schwingungsmoden des Moleküls ermöglicht. Diese Studie zeigt, dass 161Dy‐NIS als eine experimentelle Methode ein hohes Potential besitzt, um zur Klärung der Rolle von Phononen in Einzelmolekülmagneten beizutragen.

Single‐Molecule Magnets In their Communication on page 8818, L. Scherthan, A. K. Powell, V. Schünemann et al. present a nuclear resonance spectroscopic technique to study the vibrational properties of a single‐molecule magnet containing dysprosium(III).