We determined the amount of bioaccessible lead in samples of contaminated soils and in mining and refining wastes collected in the surroundings of a former smelter in a rural area in southeastern Brazil. Previous studies showed that some resident children and adults had blood Pb levels above recommended limits, but the contamination route was not established. The incidental ingestion of contaminated soils and dusts is considered to be a major route of lead uptake by humans. Bioavailability of heavy metals like Pb depends on solubility during digestion. We used in vitro tests that simulate human gastrointestinal (GI) media to measure the amount of soluble Pb under such conditions. Pb in soil and solid waste samples ranged from 0.03 to 4.1% and 1.2 to 15%, respectively. On average, 70% of the lead content was soluble in three different simulated gastric solutions (pH 1.5 and 1.7). For the same samples, lead solubility decreased to 2-22% when the pH was raised to pH 7 to approximate conditions found in the small intestine. These results indicate that if soils and dusts of the area are ingested, most of the lead will dissolve in the stomach, and part of it will remain soluble in the duodenum, i.e., would be potentially available for absorption. These findings may explain the high blood Pb levels previously reported.
The immobilization of lead by the reaction with phosphate bearing materials is a promising remediation method for contaminated soils. Low soluble neo-formed lead-phosphate phases similar to chloropyromorphite [Pb 5 (PO 4 ) 3 Cl], can control availability and mobility of lead in the environment, and consequently reduce human exposure, if soils are the main contamination pathway. We used three phosphate source materials [NaH 2 (PO 4 ) 3 , commercial superphosphate and phosphate rock] to study lead immobilization in soil and mining waste samples. Products were examined after 1, 3 and 6 months of contact. The samples are from a contaminated area by former Pb mining and smelting activities, in southeastern Brazil, where epidemiological studies showed high lead blood levels in local population. The PBET (physiological based extraction test) bioaccessibility test was used to measure changes in the amount of soluble lead after sample treatment. Results show that the most efficient phosphate source was NaH 2 (PO 4 ) 3 , which reduced lead solubility to 92% in acidic gastric conditions after the first month of contact. Superphosphate and phosphate rock also diminished Pb solubility, but the effect was more time dependent. None specific Pb-phosphate phases could be identified by XRD in whole treated samples, but the PbCa-P elemental associations, observed on SEM images and EDS spectra of portions of the samples, combined with the reduced solubility, indicate that more insoluble lead phases were formed after the treatment. Based in these results, the in site phosphate application on soils to induce lead immobilization should be considered as a possible alternative to reduce human exposure at the area.
Recebido em 2/2/07; aceito em 14/6/07; publicado na web em 26/2/08 ESSAYS FOR DETERMINING LEAD (BIO)AVAILABILITY IN CONTAMINATED SOILS: REVIEW. Incidental ingestion of contaminated soils is a major route of Pb uptake by humans, especially by children. Lead speciation in soils controls its bioavailability. Bioavailability assessment requires the determination of the amount of absorbed lead if a contaminated soil is ingested. In vivo tests, which employ animals, are considered the best model to infer absorption of Pb. But they have some logistic limitations and several authors proposed in vitro methods, which simulate conditions of human digestion. Many of them present results which correlate with in vivo essays. Several authors consider in vitro tests a good and reliable alternative to infer lead bioavailability.Keywords: bioaccessibility; bioavailability; lead in soils. INTRODUÇÃODesde a antiguidade, a mineração e o beneficiamento de minéri-os de chumbo para os diversos usos do chumbo metálico e de seus compostos produziram a disseminação do chumbo no ambiente. Exemplos ainda recentes são as tintas com pigmentos à base de compostos de chumbo, amplamente usadas, inclusive para a pintura de residências e o tetraetil chumbo usado como anti-detonante na gasolina durante muitas décadas. Felizmente estas duas aplicações de compostos de chumbo foram banidas na maior parte do mundo. No Brasil, elevadas concentrações de Pb podem ser encontradas em solos no entorno de áreas industriais, em atividades de reciclagem de baterias automotivas ou em áreas onde ocorreram atividades industriais de exploração e refino de minérios de chumbo 1 . O reconhecimento dos efeitos tóxicos da exposição ao chumbo redundou na introdução de restrições ao uso de compostos de chumbo, com o objetivo de tornar o ambiente, em geral, mais seguro e saudável. O mesmo é válido para outros compostos de ação tóxica, metálicos ou não. A necessidade de monitorar a presença e o comportamento de elementos tóxicos no ambiente ensejou o desenvolvimento de métodos específicos para determinar a sua concentração e reatividade em diversas matrizes e meios.O chumbo (Pb) é um elemento-traço com abundância crustal 2 de 17 mg kg -1 e que substitui elementos como potássio e cálcio em aluminossilicatos, em especial feldspatos, e metais em sulfetos. O chumbo é constituinte essencial de muitos minerais, mas somente alguns são comuns. A galena (PbS) é o principal mineral de miné-rio de chumbo. O chumbo metálico é produzido por oxidação da galena, seguida pela redução do litargírio (PbO) formado. Alguns minerais importantes de chumbo são formados por transformação da galena. Exemplos são a reação com águas carbonatadas para formar cerussita (PbCO 3 ), a oxidação que produz a anglesita (PbSO 4 ) e a reação com fosfatos que resulta na piromorfita [(Pb 5 (PO 4 . A ocorrência desses minerais evidencia que o chumbo forma compostos de baixa solubilidade, com algumas poucas exceções (p.x., citrato e acetato). A atividade do chumbo em águas naturais, inclusive as intersticiais, c...
Sola dosis facit venerum -ParacelsusDedicado a todos que fizeram parte desta história, em especial aos meus pais e à Juliana, meu amor. v AGRADECIMENTOS Foram muitos que, direta ou indiretamente, contribuíram para o andamento deste trabalho nesses 4 anos. A todos sou muito grato. Em especial, agradeço imensamente à Profa. Jacinta, que nesse período foi mais que uma orientadora. Obrigado de coração pela orientação, pela paciência, pela confiança, pela amizade, pelos ensinamentos e pelos exemplos de profissionalismo e dedicação a profissão que levarei comigo pra sempre.A CAPES, FAPESP e CNPQ pela ajuda financeira.Agradeço também ao prof. Bernardino, prof. Wanilson e profa. Elena, minha banca de qualificação, tão importantes para a finalização deste trabalho. Obrigado pelos conselhos e sugestões. Agradecimentos extensivos ao prof. Rômulo, que sempre esteve disposto a ajudar nas análises de DRX e nas devidas interpretações. Ao IQ-Unicamp, em especial à Helena, pela ajuda nas análises de AAS. Ao prof. Ronaldo e Wagner, da Puc-Campinas, pelo uso dos laboratórios.Eternamente grato a Lucia, Aparecida, Rosana e Dailto pela ajuda nos experimentos, no MEV, nas análises químicas e pela amizade sincera.A Val, a Edinalva e todos aqueles que as ajudam na organização da melhor e mais eficiente secretaria de pós-graduação da Unicamp. Obrigado de coração pelo suporte.Meu eterno obrigado ao alicerce de tudo. Minha família, sempre presente, até os mais distantes. Pai, mãe e irmã, sem vocês nada disso teria frutificado. Obrigado por tudo. Juliana, meu amor, sem palavras pra agradecer a paciência, principalmente nessa última fase do trabalho, e pelo amor incondicional dedicado a mim. Aos meus grandes amigos, grandes pensadores e o futuro da ciência brasileira: Rodrigo
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