Die komplexe und heterogene Struktur von ionischen Flüssigkeiten wurde in den vergangenen Jahren aufgezeigt, ihre Auswirkung auf die Dynamik blieb jedoch offen. Hier verwenden wir Femtosekunden‐IR‐Spektroskopie, um die lokale strukturelle Dynamik in protischen Alkylammonium‐basierten ionischen Flüssigkeiten aufzuklären. Die Strukturrelaxation nach einem ultraschnellen Temperatursprung, der auf die Schwingungsanregung und Schwingungsrelaxation der N‐D‐ (oder N‐H‐Streckschwingung) folgt, ist in den ionischen und hydrophoben Unterstrukturen sehr unterschiedlich. Die Dynamik der ionischen Domänen wird durch die Länge der Alkylkette kaum beeinflusst und ist folglich von der Viskosität entkoppelt. Die Relaxation in den hydrophoben Bereichen, die durch die Dynamik der C‐H‐Streckschwingung zugänglich ist, ist um einen Faktor zwei schneller als die Dynamik in den ionischen Bereichen und zeigt eine bemerkenswert niedrige thermische Aktivierungsenergie.

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