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Inhaltsübersicht. Es werden die Ergebnisse der röntgenographischen, ligandenfeldspektro‐skopischen sowie IR‐spektroskopischen Untersuchungen des Mischkristallsystems Sr2–xBaxNi TeO6 mitgeteilt und mit denen entsprechender Untersuchungen der Mischkristalle Ba2NiTexW1–xO6 und Ba2NixMg1–xTeO6 verglichen. In diesen Systemen ist mit wachsendem x ein Übergang von der Elpasolith‐ über die hexagonale BaTiO3‐(6‐Schichten‐) zur hexagonalen Ba2NiTeO6‐(12‐Schichten‐) Struktur zu beobachten. Im Falle der Verbindungen Sr2–xBaxNiTeO6 konnten zusätzlich bei kleinen x‐Werten Übergänge von der monoklinen Struktur (Sr2NiTeO6) über eine tetragonale Variante der Elpasolithstruktur zum kubischen Gitter gefunden werden. Mittels bei 4 K und 293 K aufgenommener Ligandenfeldspektren wird die Auswirkung der strukturellen Veränderungen beim Ubergang von der geordneten Elpasolithstruktur zu den hexagonalen Varianten auf die Symmetrie und die Bindungsverhältnisse der NiO6‐Oktaeder verfolgt, während die IR‐Spektren zusätzlich die Symmetrieverände‐rungen der TeO6‐Oktaeder erkennen lassen. Schließlich konnte mit Hilfe beider spektroskopischen Methoden Aussagen über die Kationenverteilung in den hexagonalen Phasen gemacht werden. Spectroscopic and Structural Investigations on Hexagonal Elpasolites The results of X‐ray as well as ligand field and i.r. spectroscopic investigations of the mixed crystal series Sr2–xBaxNiTeO6 are reported and compared with those of Ba2NiTexW1–xO6 and Ba2NixMg1–xTeO6. In these compounds transitions from the elpasolite to the hexagonal BaTiO6 (6 layers) and finally to the hexagonal Ba2NiTeO6 (12 layers) structure are observed with increasing x. In addition a change from the monoclinic structure (Sr2NiTeO6 type) to a tetragonal variant of the elpasolite lattice and finally to the cubic structure is found in the mixed crystal series Sr2–xBaxNiTeO6 at low x values. The influence of these structural changes on the symmetry and the bonding within the NiO6 polyhedra is studied by the parameters taken from the 4 K and 293 K ligand field spectra. In addition the i.r. spectra give information with respect to the symmetry of the TeO6 polyhedra. Finally the cation distribution in the hexagonal phases could be deduced from the spectroscopic data.